1、 收稿日期 基金项目国家自然科学基金项目“油气水蒸气扩散火焰碳烟生成化学动力学与作用机理研究”（）、“作用下煤炭气化开采合成气转化机理与 循环调控研究”（）；长江大学大学生创新创业训练计划项目“碳氢燃料富氧燃烧特性及污染物生成研究”（）、“含 天然气管道输送应力分析及寿命预测”（）。第一作者张引弟（），女，博士，教授，博士生导师，现主要从事油气储运工程及燃气工程技术、捕集、储存及应用（）方面的研究工作，。张引弟，曾繁锦，王城景，等 甲烷、丙烷掺混对乙烯扩散火焰中碳烟生成影响 长江大学学报（自然科学版），（）：，（），（）：甲烷、丙烷掺混对乙烯扩散火焰中碳烟生成影响张引弟，曾繁锦，王城景，阙江鹏
2、，罗广，辛玥，黄纪琛，张汝西，长江大学石油工程学院，湖北 武汉 油气钻采工程湖北省重点实验室（长江大学），湖北 武汉 摘要鉴于日益严格的污染物排放法规和减排需求，研究燃料掺混燃烧对碳烟排放的影响是具有价值的。采用 气相反应机理并结合详细的热力学和输运数据，对层流扩散火焰乙烯甲烷和乙烯丙烷混合燃料燃烧进行了数值模拟。对比分析了各工况的燃烧温度分布、碳烟分布以及重要中间组分浓度变化。结果表明，掺混甲烷和丙烷均导致乙烯扩散火焰中峰值温度和碳烟体积分数减小，相同掺混比下掺混甲烷的碳烟体积分数减小幅度更大。随着掺混比增加，温度和碳烟体积分数峰值分布向火焰下游发展，自由基摩尔分数逐渐减小，自由基摩尔分数略
3、有减少，摩尔分数逐渐减小且分布向火焰下游移动。在该研究的扩散火焰工况下，甲烷和乙烯掺混以及丙烷和乙烯掺混在碳烟生成方面均未发现协同效应。关键词甲烷掺混；丙烷掺混；扩散火焰；碳烟；协同效应；数值模拟 中图分类号 文献标志码 文章编号 （），（），：，：；长江大学学报（自然科学版）年 第 卷 第期 （），DOI:10.16772/ki.1673-1409.20221229.001随着全球经济的发展，能源需求量日渐增多，能源生产结构持续向绿色低碳体系转变。碳氢燃料不完全燃烧产生的碳烟颗粒会对环境和人体健康产生严重危害。大多数碳氢燃料都是含有多种碳氢分子的混合物，因此燃料混合对碳烟形成的影响值得关注。
4、协同效应是研究混合燃料的碳烟生成特性的一个重要发现，是指在相同的条件下混合燃料比单一组分燃料产生更多的碳烟。大分子碳氢燃料在燃烧时首先裂解成乙烯、丙烯、甲烷、乙烷、丙烷等小分子碳氢化合物，因此，研究小分子碳氢燃料掺混燃烧对碳烟生成的影响具有一定的实际意义。等对乙烯二甲醚对冲扩散火焰中碳烟生成动力学进行了数值模拟研究，发现二甲醚的加入对乙烯对冲扩散火焰中碳烟生成有协同作用，这种协同效应与二甲醚的加入对 生成的化学反应有关。等对乙炔对冲扩散火焰中添加丙烯和丙烷对碳烟生成的影响进行了实验研究，发现少量丙烷的加入对碳烟生成有协同作用，而丙烯的加入对碳烟生成有单调抑制作用。顾浩等通过实验测量了乙烯预混合
5、火焰中掺混甲烷的碳烟颗粒粒径分布，实验表明，随着甲烷掺混比增加，生成的碳烟颗粒的成核与生长速率逐渐减小，甲烷与乙烯之间在研究工况下不存在协同效应。林柏洋等研究了掺混甲烷对预混合丙烯火焰中碳烟生成的影响，研究发现，随着甲烷掺混比例的增加，碳烟颗粒生长速率减缓，碳烟体积分数减小，未发现甲烷与丙烯在碳烟生成方面的协同效应。王珂等研究了不同甲烷掺氢比下的燃烧温度、燃烧速度以及主要污染物的排放情况，发现随着掺氢比的增加，燃烧温度升高、燃烧速度加快、总污染物排放量减少。目前针对小分子碳氢掺混燃烧的研究大多在预混火焰中，笔者研究了在层流扩散火焰中，甲烷和丙烷掺混对乙烯中碳烟生成的影响。采用 软件，耦合 气相
6、化学反应机理和 碳烟模型进行数值计算，对比小分子气体混合燃料的碳烟生成特性及重要中间组分浓度变化，研究在不同工况下是否存在碳烟生成方面的协同效应。数值模拟方法 数值计算模型图燃烧器模型示意及计算域网格划分 研究模型采用与文献，类似的 燃 烧 器，燃 料 管 内 径 ，壁厚 ，氧化剂管的内径 ，其简化模型图如图（）所示。计算域网格划分如图（）所示，为减少计算量，模拟采用二维轴对称计算域，在主要反应区对网格细化。轴向上，以内划分为间距为 的细网格，然后设置网格沿轴线向外由密变疏，扩展因子为 ，共划分 个节点；径向上，以内采用间距为 的细网格，区间，等 距 划 分 个 节 点，区间内等距划分个节点，
7、伴流气侧网格间距逐渐变大，等距划分 个节点，扩展因子为 。最终计算域共划分为 个网格。其中计算域向燃料喷口上游延伸 ，将燃料喷口包含在计算域内以得到较为合理的喷口燃料速度分布。第 卷 第期张引弟 等：甲烷、丙烷掺混对乙烯扩散火焰中碳烟生成影响 数值求解方法设置本研究的燃烧模型采用基于 公式的层流有限速率模型，使用的化学反应机理来自 ，去除了与 生成相关的所有反应和物种。修改后的反应机理包括 个物种和 个反应。辐射模型选用离散坐标（）辐射模型来计算辐射传热，同时应用基于 等人提出的灰气体加权和模型（）计算气体介质和碳烟的辐射特性。模拟计算中碳烟模型采用 模型，氧化模型为 。碳烟颗粒的瞬时产生率由
8、式（）给出：（）（）（）式中：为碳烟颗粒数密度，；和为模型常量；为阿伏伽德罗数；为摩尔分数，；为压力，；为气体常数，取值 （）；为温度，；为碳烟颗粒直径，；为时间，；为碳烟颗粒密度，。碳烟质量浓度的源项由式（）建模，包括通过粒子成核而产生的碳烟质量、由表面生长过程产生的碳烟质量以及由氧化导致的碳烟质量消耗：（）（）（）（）（）（）（）式中：为碳烟质量密度，；为初生碳烟颗粒质量，取值为 ；、为附加的模型常量。数值算法选用了基于压力耦合的求解器，利用 数值算法来处理压力和速度的耦合。考虑到部分自由基团会在较小区域内大幅变化，难以收敛，通过设定温度监视，当温度达到稳定值，默认结果收敛。模拟先进行了冷
9、态模拟，后加入化学反应，同时在乙烯和氧气冷态混合区域应用局部初始化高温，模拟“点火”。边界条件与计算工况燃料入口和伴流气入口边界条件均选用速度入口，乙烯流速为 ，侧边界设置为等温壁面 ，上边界选用压力出口，允许出口边界的回流。喷口壁面温度设置为 ，以考虑火焰对喷口壁面的传热。表为进行计算的 组工况，甲烷和乙烯的掺混分别从无掺混（纯乙烯）到完全取代（纯甲烷和丙烷）。氧化剂为空气，流量为 。燃料为纯乙烯、纯甲烷、纯丙烷时的流量分别为 、，以保证燃料中总含碳流量不变，从而使可见火焰高度基本保持一致，通过改变乙烯、甲烷和丙烷的流量达到相应的掺混比例。表计算工况 工况燃料掺混比乙烯流量（）甲烷流量（）丙
10、烷流量（）工况乙烯 工况甲烷掺混 工况 工况 工况 工况 工况丙烷掺混 工况 工况 工况 工况 长江大学学报（自然科学版）年月模型合理性验证为验证模型合理性，采用与本文使用相似燃烧器的文献 数据进行对比。工况数值模拟条件设置与对比文献实验工况相同，将二者火焰高度 处温度和碳烟体积分数径向分布进行对比，如图所示。虽然图（）中在火焰中心线区域文献中的碳烟体积分数低于模拟值，但两者的变化趋势保持一致，均随火焰半径的增大呈先增加后减少的趋势，靠近中心轴线区域存在差异的主要原因是目前碳烟模型对由多环芳烃凝聚导致碳烟表面增长的预测不足，从而使得中心轴线区域数值模拟的碳烟体积分数较小。由图可以看出本文数值模
11、拟结果与文献中的温度及碳烟体积分数变化趋势基本相符，温度最大误差约为，碳烟体积分数峰值误差约为 ，故该模型的合理性可以得到保证。图火焰 截面处温度和碳烟体积分数径向分布 结果与分析 火焰温度图甲烷掺混乙烯温度二维分布 图及图分别显示了不同掺混比下乙烯掺混甲烷和丙烷的温度 二 维 分 布。在 纯 乙 烯 火 焰中，最高温度为 ，出现在火焰中 （为距 离 燃 烧 器 上 方 的 高 度，下同），附近的环形区域。当甲烷掺混比提高时，火焰温度峰值出现的位置向火焰上部移动，火焰温度峰值略有下降，而火焰上部中心线区域的温度逐渐升高。当丙烷掺混比增大时，火焰温度变化表现与掺混甲烷相同的趋势，温度峰值出现位置
12、向火焰上部移动且温度峰值持续略有下降，而火焰上部中心线区域的温度升高程度小于甲烷掺混的工况。选取火焰高度 和 截面处，分析各工况下温度的径向分布。如图所示，在 截面处，随着甲烷掺混比的提高，火焰轴线附近温度径向分布较为一致，峰值温度分布右移，在到达峰值第 卷 第期张引弟 等：甲烷、丙烷掺混对乙烯扩散火焰中碳烟生成影响图丙烷掺混乙烯温度二维分布 后，各工况温度随甲烷掺混比增加而升高。在丙烷掺混乙烯工况中，随掺混比的增加，火焰轴线附近温度下降，峰值温度分布较为一致，在到达峰值之前，温度分布随掺混比增加而下降。由图可以看出，与 截面处不同，在 截面处，随着甲烷掺混比提高，火焰径向温度分布整体升高，火
13、焰轴线区域内温度分布也随甲烷掺混比提高而整体升高，在丙烷掺混乙烯中，温度分布变化趋势与掺混甲烷类似。图火焰高度 处温度径向分布 图火焰高度 处温度径向分布 碳烟的生成图及图分别为种工况下甲烷和丙烷掺混乙烯的碳烟体积分数二维分布云图。在纯乙烯火焰中，碳烟体积分数的最大值为 ，位于 ，的环形区域。从云图中可以看出，随着甲烷和丙烷掺混比的增加，碳烟生成均显著减少，碳烟区域的宽度和高度皆逐渐减小，碳长江大学学报（自然科学版）年月图甲烷掺混乙烯碳烟体积分数二维分布 烟峰值轴向分布的区域向火焰顶部移动，火焰腰部明亮区明显上移，表明碳烟的起始生成速率有所下 降，峰 值 出 现 区 域 稍 有 滞后，且甲烷掺
14、混乙烯的碳烟峰值的位置更靠近火焰顶部。当甲烷完全替代了乙烯时，碳烟体积分数峰值（）由 减小到 ，峰值分布由两翼分布变为两翼上游及火焰顶部。在丙烷完全替代乙烯时，碳烟体积分数峰值减小到 ，峰值分布由两翼变为两翼上游。图丙烷掺混乙烯碳烟体积分数二维分布 随着掺混比的增加，最大碳烟体积分数均逐渐减小。与掺混甲烷相比，乙烯掺混丙烷的碳烟体积分数降低的速率则相对缓慢。对于乙烯和甲烷及乙烯和丙烷混合火焰，都没有表现出混合燃料的协同效应。火焰高度 和 处各工况的碳烟体积分数径向分布如图和图 所示。在 截面处，甲烷掺混乙烯和丙烷掺混乙烯工况中，随着掺混比的增加，碳烟体积分数峰值均下降，且峰值分布区域右移，各掺
15、混比下甲烷掺混乙烯工况中整体碳烟体积分数以及峰值下降幅度比丙烷掺混乙烯更大。在 截面处，掺混甲烷的碳烟体积分数高于纯乙烯工况，由 处温度径向分布可以看出，随着甲烷掺混比提高径向温度整体升高，增强了碳烟生成速率。通过上述碳烟二维分布云图也可得知，随甲烷掺混比的提高，碳烟体积分数峰值分布区域有上移的趋势，因为甲烷的掺混降低了碳烟成核速率，峰值分布区域向火焰下游延伸，导致当甲烷掺混比为、时，该截面碳烟体积分数高于标准工况。在丙烷掺混乙烯工况中，处碳烟体积分数分布规律同 处较为类似，随丙烷掺混比提高，火焰轴线区域碳烟体积分数下降，径向碳烟体积分数整体下降，但与 截面处相比，下降幅度更小。自由基和 自由
16、基是燃烧化学反应中的中间活性产物，对碳烟的生成有至关重要的作用。图 显示了火焰 和 高度处 自由基摩尔分数径向分布。随着火焰高度的升高，摩尔分数峰值减小并且向火焰轴线靠近。在火焰高度 处，随着甲烷掺混比的增加，摩尔分数峰值右移且不断减小，沿径向分布的范围不断变窄。随着丙烷掺混比的增加，摩尔分数峰值数值减小，但径向位置基本保持不变，沿径向分布范围变窄。在火焰高度 处，随着掺混比的增加，在掺混甲烷和丙烷火焰中，摩尔分数峰值和整体分布均右移，而随着丙烷掺混比的增加峰值略有增大。这表明，甲烷和丙烷的掺混降低了乙烯火焰中碳烟生成的化学反应速度，而掺混甲烷使火焰中碳烟生成降低更多。图 显示了火焰 和 高度处 自由基摩尔分数径向分布。随着火焰高度升高，摩尔分数减小且分布区域向火焰轴线移动。在火焰高度 处，随着甲烷掺混比的增加，摩尔分数峰值右移且减小，随着丙烷掺混比的增加，摩尔分数峰值减小而径向位置基本不变。在火焰高度第 卷 第期张引弟 等：甲烷、丙烷掺混对乙烯扩散火焰中碳烟生成影响 处，随着掺混比增加，摩尔分数峰值均增大且右移，且峰值出现区域变窄。这表明，在火焰的中部和顶部，甲烷和丙烷的掺混使 自由
