1、2023 年第 23 卷第 2 期环境保护与治理DOI:103969/jissn1672-7932202302006编辑汪皕喆SAFETY HEALTH ENVIONMENT35基于 BFNN 的催化再生烟气二氧化硫浓度预测研究*杨文玉(中石化安全工程研究院有限公司化学品安全控制国家重点实验室，山东青岛266104)收稿日期:2022-09-30作者简介:杨文玉，高级工程师，2010 年硕士毕业于青岛科技大学化学工程专业，现主要从事石油化工装置环保智能管控和绿色低碳节能减排技术研究。*基金项目:中国石化重大科技项目(321123)，催化裂化装置绿色低碳运行智能管控关键技术研究。摘要:为了提前掌
2、握催化裂化再生烟气中二氧化硫的排放浓度，有效动态指导烟气脱硫设施运行参数调节，研究开展了 BF 和 BP 神经网络在催化裂化再生烟气二氧化硫浓度预测中的应用。通过业务和数据分析，确定了影响再生烟气二氧化硫浓度的工艺特征变量。利用 2 组采用不同方法清洗的数据，对比分析了 BF 和 BP 神经网络模型在提前 15 min 情况下，预测再生器出口二氧化硫排放浓度的效果，结果表明 2 种模型的预测精度分别为 90.36%和 86.43%。BF 神经网络二氧化硫浓度预测模型经过 400 个工业样本测试，浓度预测值的最大误差为 14.01 mg/m3，最小误差为 0.05 mg/m3，平均误差为 6.0
3、8 mg/m3，满足企业现场应用的要求。关键词:催化裂化;二氧化硫;径向基神经网络;神经网络;浓度预测中图分类号:X742文献标识码:A文章编号:1672-7932(2023)02-035-060前言催化裂化装置是炼化企业主要的生产装置，在生产运行过程中产生大量的再生烟气，烟气中含有大量的二氧化硫等污染物1，其二氧化硫排放量在炼厂二氧化硫排放总量中占比较高。因此，催化裂化装置的二氧化硫减排成为了炼厂污染物减排的重点。催化裂化装置运行工况复杂，再生烟气中二氧化硫的排放浓度与原料性质、工艺参数等因素存在较强的非线性关系，传统的机理模型构建方法难以较精确地获得再生烟气二氧化硫排放浓度预测模型2-4。
4、神经网络预测模型可在机理模型的基础上，实现对非线性问题的建模和优化，相关研究表明，基于数据驱动的建模更具备优势且受关注程度日益增加5-9。针对神经网络二氧化硫浓度预测的建模，金秀章，等10 提出了一种基于最大相关最小冗余(mM)算法和蜉蝣算法优化正则化极限学习机(MA-ELM)的预测模型，能够对脱硫塔出口的二氧化硫质量浓度进行准确预测。龚佑发，等11 基于物质流分析方法的硫元素代谢平衡机理分析算法，得出了基于多元线性回归原理的烧结二氧化硫排放统计回归预测模型，并验证了其有效性和准确性。上述学者从机器学习算法的改进方面，开展了二氧化硫浓度预测相关研究，但从工业应用的实际出发，BF 等简单神经网络
5、被证明在很多领域具有较好的预测能力12-14。相关学者利用 BF、BP 等简单神经网络，对废气污染物排放浓度预测开展了研究，王彪15 用 BF神经网络分别建立了锅炉效率和氮氧化物排放的预测模型，用遗传算法优化 BF 网络的参数，无需安全、健康环境环境保护与治理2023 年第 23 卷第 2 期SAFETY HEALTH ENVIONMENT36经过反复试验即可快速得到比较精确的模型。李孟杰，等16 以柴油机的实际试验数据为基础，以油耗率(SFOC)、功率、转速等工艺参数为输入变量，基于 BF 人工神经网络构建了氮氧化物排放浓度预测模型且预测精度较高，可为氮氧化物的排放控制提供依据。薛美盛，等1
6、7 采用 BF 神经网络模型，结合给煤量、石灰石给料传送带转速等工艺参数，基于单变量的参数搜索方法，得到了工艺参数的精选范围，精准预测了循环流化床锅炉二氧化硫排放浓度。郑海明，等18 依据锅炉二氧化硫排放浓度的CEMS 实时监测图，选取硫质量分数、锅炉负荷、给煤量、含氧量、过量空气系数等参数作为输入变量，建立了基于 BP 神经网络的燃煤电厂二氧化硫排放浓度预测模型，使预测结果与期望输出样本之间的相对误差率大大缩小，满足环境在线监测的要求。上述研究表明，通过简单神经网络建模可以有效地实现电厂锅炉烟气、柴油机烟气等废气污染物排放浓度的预测，且效果较好。但尚未见利用 BF、BP 等简单神经网络对催化
7、裂化装置再生器出口二氧化硫排放浓度的预测研究。催化裂化装置工艺流程复杂，影响催化再生烟气二氧化硫排放浓度的因素较多，且原始数据大量缺失或异常，直接利用这些数据建模存在预测精度不高的问题。本研究基于对工艺机理和各种工况条件数据的分析研究，挖掘并确定了与二氧化硫排放浓度相关的核心工艺变量和参数，将机理研究得出的变量融合到数据模型参数中，采用工况确认、异常数据关联分析、装置状态分类等方法，完成了建模数据的清洗和预处理，从提升数据质量的角度，提高了简单模型对催化再生烟气二氧化硫排放浓度的预测精度，证明了高质量数据对预测模型建立的重要作用。同时，对比分析了 BF 和 BP 神经网络提前 15 min 预
8、测催化裂化再生器出口二氧化硫排放浓度的效果，结果表明，BF 和 BP 神经网络建模方法应用于催化裂化装置的工业实践，可更好地掌控催化再生烟气中二氧化硫浓度的变化，为催化再生烟气脱硫设施的优化调节提供时间窗口。1试验部分11建模方法介绍111BF 神经网络建模方法BF 神经网络可以将低维空间的输入通过非线性函数映射到一个高维空间，具备很强的非线性映射能力。BF 神经网络使用径向基函数作为激活函数，是一种三层向前神经网络，第一层为输入层、第二层为隐藏层、第三层为输出层。BF 神经网络结构中，设 X=x1，x2，xm为神经网络的输入向量，B=b1，b2，bm 为神经网络的基宽变量。BF 神经网络算法
9、采用高斯函数作为径向基函数，函数表达如公式(1)所示。hj=expXCj2b2，j=1，2，m(1)式中:X 输入变量;Cj 高斯函数的中心;XCj 欧式范数;b 节点的基宽度参数。BF 神经网络在 k 时刻的输出值可表示为公式(2)。ym(k)=wh=w1h1+w2h2+wmhm(2)式中:w 隐藏层与输出层之前的权值;ym(k)实际输出。当 k 时刻的输出值 ym(k)与 k 时刻的实际值 y(k)的均方差小于允许误差时，证明该输出值可用。BF 神经网络算法中需要求解的参数有 3个，即基函数的中心 Cj、隐藏层到输出层之间的权值 w、节点基宽参数 b。基函数的中心 Cj可采用聚集类法算取或
10、直接从输入样本中选择;隐藏层到输出层之间的权值 w 可通过求伪逆的方法得到;径向基函数的节点基宽参数 b 决定基函数的中心Cj对外部输入信号的适应范围，当输入信号靠近某个基函数的中心 Cj时，该基函数被激活，当输入信号离此基函数的中心 Cj越远时，该基函数的输出接近于零。径向基函数仅对输入信号产生局部响应，隐含层输出在输出层进行线性加权，实现从输入空间到输出空间的映射，从而使整个网络达到分类或函数逼近的目的。112BP 神经网络建模方法BP 神经网络是一种按照误差逆向传播算法训练的多层前馈神经网络，包括信号的前向传播和误差的反向传播 2 个过程，计算误差输出时从输入到输出的方向进行，调整权值和
11、阈值则从输出到输入的方向进行。以网络误差的平方为目标函数，采用梯度下降法来计算目标函数的最小值，2023 年第 23 卷 2 期环境保护与治理SAFETY HEALTH ENVIONMENT37具有任意复杂的模式分类能力和优良的多维函数映射能力。具体步骤如下:a)设置初始权重值 k，b。b)对模型的输入层节点进行加权求和，计算隐藏层数值，具体如公式(3)。Ff，j=nknj(3)式中:j 隐藏层的数值序号;n 各种工况下的工艺参数。c)执行 sigmoid 激活公式(4):log sig(Ff，j)=11+eFf，j(4)d)采用公式(5)计算预测值:f(x)=log sig(j11+eFf，
12、jBJ)=11+ej11+enknjbj(5)式中:b 第二层权重值。e)计算误差，当误差接近零时收敛。f)若误差值不符合标准，则反向计算更新两层权重值 k，b。g)利用更新后的权重值重复 a)至 f)，直至收敛，得到最佳的预测值。12预测模型建立121数据清洗及预处理根据某石化企业催化裂化再生烟气二氧化硫排放浓度的优化控制需求，选取 2020 年 812 月的再生器出口烟气二氧化硫排放浓度数据，作为预测模型建立和测试的数据。采集的数据中存在大量异常数据，而数据质量会直接影响建模效果。普通的数据处理方法通过 3 倍标准差法进行清洗(即将不在平均值3 倍标准差内的数据当作异常值剔除)。但工业生产
13、中的工艺数据与装置的具体运行情况密切相关，因此针对催化裂化装置的异常数据，提出了一种结合工艺生产的数据清洗及预处理方法，步骤如下:a)根据装置检维修和停工时间，直接删除非正常工况下的相关参数数据。b)对装置工艺数据进行聚类分析，重点根据装置加工负荷等变量确定装置状态类别，基于不同状态分别建立模型。聚类分析发现，2020 年 812 月的约 2 000 条数据属于装置高负荷状态，也是装置最常处于的状态。c)根据工艺卡片及控制要求，结合装置实际工况下的工艺数据，对每一个工艺参数进行阈值计算和确定，并根据确定的值域范围对工艺参数进行值域标准化处理，清洗掉因仪表原因导致的漂移数据。d)通过对异常数据的
14、分析，对再生器出口二氧化硫浓度的极大值、极小值和相关工艺参数进行数据关联分析计算，逐一确定各个极大值和极小值是否为异常数据，保留因正常工况导致的极值数据。为对比分析以上数据清洗及预处理方法对模型精度和误差的影响，使用了采取不同数据处理方法清洗得到的 A、B 两组数据进行建模研究。A组数据采用本文提出的数据清洗及预处理方法，B组数据采用先剔除停工数据，再剔除不在平均值3 倍标准差内数据的处理方法。122特征工程及参数确定根据工艺机理分析和数据相关性分析，选取再生器顶出口烟气氧含量、反应器再生斜管温度、再生主风量、洗涤塔入口烟气标态流量 4 个参数，以及另确定的特征参数 1、特征参数 2 作为模型
15、的输入变量，以再生器出口二氧化硫浓度作为输出变量。其中，特征参数 1 为原料硫含量，取柴油硫含量、汽油硫含量、液化气硫含量与各自产品产量的乘积与总进料量的比值，表征进催化裂化装置原料的硫含量;特征参数 2 为汽提蒸气量与反应器催化剂藏量的比值，表征反应器中单位催化剂藏量所用汽提蒸气量。123催化再生器出口二氧化硫浓度预测模型建立催化再生器出口烟气二氧化硫浓度预测模型的目的，是实现二氧化硫浓度的提前预测，为装置操作人员调整治理设施中脱硫剂的添加量提供时间，减少二氧化硫超标排放风险。研究选择 4个输入参数、2 个特征参数，共计 6 个参数作为输入变量，选择再生器出口 15 min 后的二氧化硫浓度
16、作为输出变量，构建 6 输入、1 输出的神经网络结构(图 1)。选取 2020 年 811 月清洗后的 1 600 个数据作为训练样本，使用数据清洗和预处理好的 A、B两组数据，利用 Python 编程软件构建 BF 和 BP神经网络进行训练，通过梯度下降法实现模型的收敛，直至网络符合预期误差要求。杨文玉基于 BFNN 的催化再生烟气二氧化硫浓度预测研究安全、健康环境环境保护与治理2023 年第 23 卷第 2 期SAFETY HEALTH ENVIONMENT38图 1再生器出口二氧化硫排放浓度预测模型架构利用 A、B 两组数据计算得到的再生器出口二氧化硫浓度预测误差损失与训练循环次数详见表1。可以看出，利用两组数据训练的神经网络模型均能实现训练误差的收敛，其中 BF 神经网络的收敛速度最快，收敛后误差最小。利用 A 组数据训练得到的 BF 和 BP 神经网络模型的预测收敛速度和训练误差，均好于利用 B 组数据训练得到的模型;BF 神经网络模型的训练误差优于 BP 神经网络模型。表 1预测模型的训练收敛情况对比建模算法数据源收敛循环次数/次收敛训练误差/(mgm3)BF 神经网络算法
