1、第 52 卷 第 2 期 Vol.52,No.2,147157 2023 年 3 月 GEOCHIMICA Mar.,2023 收稿日期:2021-03-04;改回日期:2021-04-07 项目资助:长三角 PM2.5和臭氧协同防控策略与技术集成示范大气专项(2018YFC0213806)资助。第一作者简介:曹广翰(1996),男,硕士研究生,化学工程与技术专业。E-mail: 通信作者:何奕(1977),男,教授,主要从事工业生态与环境工程研究。E-mail: Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 2018年冬季安徽省典型城市PM2.5来源解
2、析的 数值模拟研究 曹广翰1,曹天慧2,田旭东3,施 耀1,何 奕1*(1.浙江大学 化学工程与生物工程学院,浙江 杭州 310027;2.浙江省生态环境科学设计研究院,浙江 杭州 310007;3.浙江省生态环境监测中心,浙江 杭州 310012)摘 要:细颗粒物(PM2.5)是决定环境空气质量的关键污染物。随着近年来环保措施的实施,PM2.5的来源特征也随之发生变化,探究 PM2.5的主要来源及其贡献值对制定有效的 PM2.5治理方案具有重要的现实意义。本研究使用 CMAQ-ISAM 模型,考察 2018 年冬季不同来源区域和来源种类对合肥市区 PM2.5及其关键组分的贡献。结果表明,合肥
3、市区冬季 PM2.5的主要区域来源为长三角外的远距离传输(52.6%),其次为合肥市的本地排放(26.3%)和安徽省其他城市的传输(12.3%)。远距离传输对硫酸盐、硝酸盐和有机 C 的贡献最大(57.9%、68.2%和 69.5%),而铵盐和元素 C 主要来自本地排放(37.1%和 52.9%)。合肥市本地及周边区域的 6 类排放源中,工业源对 PM2.5的贡献最大(21.3%),其次为农业源(11.6%),其中工业源的贡献主要来自本地排放,而周边区域农业源的贡献大于本地农业源。硫酸盐、硝酸盐和元素 C 的主要来源种类为工业源(33.9%、13.8%和 38.6%),铵盐和有机 C 则分别为
4、农业源(64.2%)和民用源(17.7%),其中工业源和民用源的贡献主要来自本地排放,农业源则为周边区域传输。关键词:PM2.5;CMAQ-ISAM 模型;来源解析;安徽省 中图分类号:P593;X513 文献标志码:A 文章编号:0379-1726(2023)02-0147-11 DOI:10.19700/j.0379-1726.2023.02.002 Numerical simulation study of the source apportionment of PM2.5 in typical cities of Anhui Province in the winter of 2018
5、 CAO Guanghan1,CAO Tianhui2,TIAN Xudong3,SHI Yao1,HE Yi1*(1.School of Chemical Engineering and Biological Engineering,Zhejiang University,Hangzhou 310027,Zhejiang,China;2.Eco-Environmental Science Research&Design Institute of Zhejiang Province,Hangzhou 310007,Zhejiang,China;3.Zhejiang Provincial Eco
6、logical Environmental Monitoring Center,Hangzhou 310012,Zhejiang,China)Abstract:Fine particulate matter(PM2.5)is the key pollutant that determines the ambient air quality.The source characteristics of PM2.5 have changed with the implementation of environmental protection measures in recent years.Exp
7、loring the main sources of PM2.5 and its contribution has important practical significance for developing effective PM2.5 control strategies.In this study,the CMAQ-ISAM model was used to investigate the contribution of different source regions and categories to PM2.5 and its key components in the He
8、fei urban area in the winter of 2018.The research results show that the main regional source of PM2.5 in Hefei in winter is long-distance transport outside the Yangtze River Delta(52.6%),followed by local emissions of Hefei(26.3%)and the transport from other cities in Anhui Province(12.3%).Long-dist
9、ance transport makes the greatest contribution to sulfate,nitrate,and organic carbon(57.9%,68.2%,and 69.5%,respectively),while ammonium salts and elemental carbon mainly originate from local emissions(37.1%and 52.9%).Among the 6 types of source categories in the local and surrounding areas of Hefei,
10、industrial sources have the largest contribution to PM2.5(21.3%)followed by 148 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.147157 Mar.,2023 agricultural sources(11.6%).The contribution of industrial sources is mainly from local emissions,while the contribution of agricultural sources from surrounding areas is
11、 larger than that of local agricultural sources.The main sources of sulfate,nitrate,and elemental carbon are industrial sources(33.9%,13.8%,and 38.6%,respectively),while those of ammonium salts and organic carbon are agricultural sources(64.2%)and residential sources(17.7%),respectively.Among them,t
12、he contribution of industrial and residential sources is mainly from local emissions,while that of agricultural sources is transport from surrounding areas.Key words:PM2.5;CMAQ-ISAM model;source apportionment;Anhui Province 0 引 言 中国东部的长三角地区是中国人口密度和工业发展水平最高的地区之一。近年来伴随着人类活动水平的不断提高,排放的大气污染物导致长三角地区的空气质量
13、受到严重威胁(Xu et al.,2016;Shi et al.,2018;Ma et al.,2019;Xue et al.,2020)。大气颗粒物污染,尤其是 PM2.5(空气动力学直径小于 2.5 m的颗粒物)污染,引起了社会的广泛关注。大气中高浓度的 PM2.5会引发雾霾或灰霾现象,导致可见度下降,对人们的出行造成影响(Liu et al.,2019b;Han et al.,2020)。研究表明,暴露于 PM2.5污染环境下将严重危害人体健康,其与呼吸道疾病、心血管疾病、肺癌等多种疾病存在显著关联性(Rajagopalan et al.,2018;Liu et al.,2019a;Yu
14、an et al.,2019;Wang et al.,2020)。随着我国污染治理工作的推进,污染排放特征不断变化,PM2.5的来源情况同样发生了改变。国务院于 2018 年发布了打赢蓝天保卫战三年计划,对于PM2.5污染的联防联控提出了新的要求,因此,迫切需要对长三角地区的重点城市开展新的 PM2.5来源解析工作,科学分析 PM2.5的区域传输在其中扮演的角色。国内外学者采用了多种方法对 PM2.5及其来源开展研究,常用的方法包括受体模型法(Du et al.,2017;Zhou et al.,2017;Li et al.,2018;Shen et al.,2020)、后向轨迹法(Gao e
15、t al.,2015;Wang et al.,2018;Zhao et al.,2019)和源模型法(安静宇等,2014;薛文博等,2014;李莉等,2015;Gao et al.,2020)等。受体模型法用于考察不同种类的污染源对受体区域的贡献,而后向轨迹法则用于分析大气污染物的传输轨迹,两者共同的局限性在于无法定量研究特定排放区域的贡献。源模型法又称扩散模型法,第三代源模型基于“一个大气”的理念,能够在一次运行过程中模拟大气中的各种物理化学过程,在此基础上定量分析不同排放区域的贡献。源模型法可进一步分为灵敏度分析法和示踪法。灵敏度分析法通过改变某污染源的排放值或求解模型的灵敏度方程组以得到
16、该排放源的贡献,但由于非线性因素的影响,灵敏度分析法结果不一定能够代表其对受体区域的贡献(Zhai et al.,2018;Chen et al.,2019;Hou et al.,2019)。示踪法通过标记各个排放源的污染物,追踪其在模拟区域内的输送、转化和沉降等过程,使用质量守恒估算排放源的贡献率。相较于灵敏度分析法,示踪法不会改变排放源的输入,且能够同时考察多个排放源的贡献。具有代表性的追踪法包括 CAMx-PAST 法(Li et al.,2015b;Zhang et al.,2018;Yang et al.,2020)、CMAQ-ISAM 法(Chen et al.,2017;Chang et al.,2019;Dong et al.,2020)、NAQPMS 法(Chen et al.,2015;Ming et al.,2017;Liu et al.,2019c)等。Li et al.(2015a)使用CAMx-PSAT 法考察了 2013 年冬季长三角内 6 个区域(上海城区、崇明岛、淀山湖、苏州、杭州和舟山)的PM2.5来源,得出城区 PM2.5的主要来源是本地排放,而农
