1、引用格式：冯晶晶，黄晓晴，肖少轩，等我国民用天然气灶排放因子实测研究安全与环境工程，（）：，（）：我国民用天然气灶排放因子实测研究冯晶晶，黄晓晴，肖少轩，宋伟，张艳利，王新明，（中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东省环境资源利用与保护重点实验室，广东 广州 ；中国科学院大学，北京 ；中国科学院城市环境研究所区域大气环境卓越创新中心，福建 厦门 ）摘要：氮氧化物（）作为大气中细颗粒物（）和臭氧（）协同防控的关键前体物，准确识别其污染源排放特征是理解和管控区域大气污染的关键基础性研究。天然气作为清洁能源在我国家用燃气中广泛使用，但其排放特征鲜有报道。通过采集民用天然气灶烟道废
2、气样品，采用“碳平衡法”计算出其 的平均排放因子为（）；通过家用天然气灶火力控制试验，得到天然气灶在小火、中火及大火燃烧过程中的排放因子分别为 、和 。本研究测得的民用天然气灶 的排放因子低于燃煤的排放因子，说明在推进“煤改气”过程中，民用天然气灶的推广将有利于的减排，但也需要注重壁挂式天然气炉等高排放终端消费设备的技术革新及其带来的潜在环境效应。关键词：天然气；民用燃气灶；排放因子中图分类号：文章编号：（）收稿日期：开放科学（资源服务）标识码（）：基金项目：广东省科技计划项目（、）作者简介：冯晶晶（），女，博士研究生，主要研究方向为大气污染源排放。：通讯作者：王新明（），男，博士，研究员，主
3、要从事挥发性有机物及其大气二次污染物、痕量气体交换、有机气溶胶及其环境效应方面的研究。：，（，；，；，）：（）（）（），（），第 卷第期 年月安 全 与 环 境 工 程 “”，：；（）；氮氧化物（）是重要的大气污染物，也是我国当前大气中细颗粒物（）和臭氧（）协同防控的关键前体物。与挥发性有机物（）的光化学反应是对流层大气中的主要来源，也可通过复杂的大气化学反应转化为硝酸盐气溶胶，影响大气 污染。主要来自于化石燃料的燃烧排放，其中煤和石油的燃烧是 最主要的贡献源。我国在 年开始实施节能减排政策后，的排放有所缓和，但其年排放量仍居于世界前列。天然气是继煤、石油之后的世界第三大能源，作为一种高效的低
4、碳能源，其在我国一次能源消费中的地位正在逐步提高。天然气作为重要的替代能源，可有效降低煤电行业、关键能源密集型行业以及民用煤炭消费量。有研究表明，天然气相对于煤炭燃烧，其排放的颗粒物和非甲烷烃大幅减少，但其排放的不容忽视。天然气作为低碳清洁能源，目前关于其燃烧排放的特征以及对实际大气影响的相关研究较少。由于目前没有具体管控措施限制民用天然气设备的污染排放，民用天然气燃烧排放对实际大气的贡献可能更大。因此，有必要对民用天然气设备的排放进行研究。早期已有研究者对美国多种家用天然气设备的排放因子进行测定，得到天然气设备的平均排放因子为 （，按天然气热值 进行换算，下同），其中取暖机、壁炉等采暖设备的
5、排放因子大于台面灶、烤箱和烤 肉架等 烹饪器具，此外老 旧 炉 灶 的排放因子远大于使用时长较短的炉灶。近期在美国的类似研究，所测得的天然气烹饪燃烧器具的排放因子却高于前期研究，其平均值为 。另外，通过在澳大利亚开展的种低 天然气取暖机排放特征的研究，得出其排放因子仅为 ，低于前人的研究。在我国，民用天然气设备种类较少，主要为天然气灶和燃气热水器，针对其 排放的研究也比较有限，如 等 通过沸水模拟试验测得天然气灶的 排放因子为 ；近期有研究对河北省保定市当地主流的个品牌壁挂式天然气采暖炉的 排放因子进行了现场测量，结果显示该天然气采暖炉的 排放因子为 （），高于早期研究。综上，不同类型、不同使
6、用年限的民用天然气设备的 排放因子存在较大的差异，且针对居民在日常生活中正常使用燃气灶时的排放研究还较少，在评估其实际大气排放时可能会存在较大的偏差。为此，本研究通过采集典型城区居民住宅楼内烟道废气样品，对居民日常生活使用的天然气灶排放的 等污染物进行了测量，并基于“碳平衡”法计算了民用天然气灶的 排放因子，同时选取代表性天然气灶在不同火力条件下进行煮水试验，进一步评估了天然气灶不同火力下的排放情况。该研究结果可对民用天然气灶排放量的估算提供可靠的排放因子数据。试验与方法 居民住宅楼内烟道废气样品采集本研究采样地点位于广州市城区（中国科学院广州地球化学研究所）的栋典型居民住宅楼（、）楼顶烟道排
7、气口，烟道中废气来源于 家住户日常烹饪排放，详见 等。调研显示，栋居民住宅楼的住户来自全国 个省（直辖市），烹饪风格涵盖了我国的主要菜系，包括广东菜、四川菜、湖南菜、山东菜、江苏菜、浙江菜和福建菜。居民住宅使用管道天然气作为家用燃料，天然气灶上方均装有抽油烟机，可将天然气燃烧废气及油烟抽至住宅楼顶的烟道排气口排出。由于研究区域居民烹饪方式多样且共用烟道排放污染物，故本研究采集的烟道排放的废气样品可代表典型城市居民日常使用天然气灶的污染物排放情况。本研究使用 采样泵（，）和 采样袋（）采集经烟道排出的天然气燃烧废气，如图所示。采样前将采样泵的进气口连接英寸的 管，管的另一端置于烟囱口内中心位置，
8、采样泵的出气口通过英寸的 管连接采样袋的进气阀。开始采样时，同时开启采样泵（采样流量为 ）和采样袋进气阀，采样时长为 ，到达时间后立刻关闭采样袋进气阀和采安全与环境工程 ：第 卷样泵，间隔 后再采集下一个样品。采样时间段为 至 ，烹饪时段（）采集 个废气样品；烹饪时段前（）及烹饪时段后（）至少采集个废气背景样品。合计采集废气样品数为 个，包括废气背景样品数 个。采样过程中采样袋用黑色塑胶袋罩住，避免样品发生光化学反应。图居民住宅楼楼顶采样示意图 民用天然气灶火力控制试验样品采集随机选取住宅楼内一户家庭，使用其天然气灶在不同火力条件下进行煮水试验。试验前，关闭厨房门窗，在不打开抽油烟机的情况下，
9、在厨房内采集背景样品个；试验过程中同样关闭厨房门窗及抽油烟机，将装有水的不锈钢锅置于天然气灶上，分别在小火、中火、大火种火力条件下煮水，每种火力条件下均在点火 后开始采集厨房环境样品，采样时长为 ，采样间隔为 ，采集数量为个，具体采样位置见图。样品均使用 袋（）采集，每种火力条件下样品采集完毕后，开窗通风至污染物浓度降至背景浓度后，再进行下一火力条件采样。将炉灶开关旋至特定角度的火力分别定义为不同火力：为大火；为中火；小于 为小火。样品的实验室分析本研究采集的废气样品中 和 浓度使用气 相 色 谱 法（，）进行定量分析检测，检测仪器为火焰离子化检测器。其中，样品中 浓度检测使用 分子筛填充柱（
10、，）；样品中 浓度检测使用 填充柱（）。在样品检测过程中，、经过 催化剂还原为图民用天然气灶火力控制试验样品采集示意图 ，并通过填充柱分离后用 检测。本研究采集的样品中（、）浓度使用 分析仪（，）进行定量分析检测。该分析仪利用化学发光法检测样品中 浓度，并采用钼转化器将进入 分析仪的转化为后检测样品中总浓度，最后利用差减法得到样品中 浓度 。本研究在采样前对每个 采样袋均使用纯净重复进行次以上清洗，清洗后按 的比例随机选择清洗好的采样袋进行空白试验。在样品检测前需对仪器进行校正，和 浓度的方法检测限（）分别为 和 ，分析仪的最低检测限和不确定度分别为 和 。污染物排放因子计算本研究使用“碳平衡
11、”法计算基于燃气消耗量的排放因子，由于从家用天然气灶排出的废气经抽油烟机抽至楼顶排放口的过程中会被周围环境空气稀释，故使用气体浓度来估算污染物的燃料归一化排放因子，其计算公式为 （）式中：为污染物 的排放因子（）；和 分 别 为 扣 除 背 景 值 后 污 染 物 的 浓 度（）和 的浓度（）；为每千克燃料燃烧产生的 排放量（），以天然气作为燃料时 取值为 ；为污染物的摩尔质量（）。结果与讨论 居民烹饪时段内家用天然气灶的 排放浓度图为居民烹饪时段栋住宅楼内烟道废气中第期冯晶晶等：我国民用天然气灶 排放因子实测研究图居民烹饪时段内栋住宅楼烟道废气中污染物（、和）平均浓度的变化趋势 （，）污染物
12、（、和）平均浓度的变化趋势。由图可以看出：整体上栋居民住宅楼内烟道废气中、和平均浓度的变化趋势基本一致，在 之前，居民烹饪活动水平较低，该时间段内烟道废气中、和 的平均浓度同样较低；在居民烹饪活动水平较高的 时段内，烟道废气中、和的平均浓度范围分别达到 、和 ，较背景浓度平均高出 、和 。综上，栋居民住宅楼内烟道废气中、和平均浓度变化与居民烹饪活动水平有较好的一致性，而居民楼住户全部普及天然气灶，因此这些污染物主要来自于天然气燃烧排放。家用天然气灶火力控制试验结果不同火力条件下天然气灶的排放试验结果显示，家用天然气灶在燃烧过程中排放的 与 （表示扣除背景值后的浓度）的相关性较好，见图。根据污染
13、物排放因子的计算公式，可计算得到天然气灶在小火、中火和大火条件下 的图不同火力条件下家用天然气灶排放的 与 的相关性分析 安全与环境工程 ：第 卷排放因子分别为 、和 ，可见在天然气灶大火燃烧过程中的排放因子最低，而在天然气灶中火燃烧过程中 的排放因子最高。本研究在不同火力条件下测得的天然气灶的排放因子均低于 等 测得的美国家用天然气台面灶的 排放因子（），这一差异可能与中美两国天然气台面灶结构不同有关。我国主流的天然气台面灶为双灶头，而美国主要的家用天然气台面灶含个灶头，其结构的不同可能会对 排放有影响。此外，与国内早期研究相比，本研究在不同火力条件下所测得的天然气灶的排放因子远低于我国 世
14、纪末测得的北京 地 区 天 然 气 灶 的 排 放 因 子（）；而与国内近期燃气壁挂炉的排放因子研究结果（）相比，天然气灶的排放因子最大值仅为前者的。居民烹饪时段天然气消费的 排放因子实测图为居民烹饪时段内栋住宅楼烟道废气中 与 的相关关系图。图居民烹饪时段内栋住宅楼烟道废气中 与 的相关关系图 由图可知：居民烹饪时段内天然气灶排放的 与 之间呈显著的正相关关系（分别为 、和 ，），可得、住宅楼烟道废气中 居 民烹 饪时 段 内 天 然 气 灶 的排放因子分别为 、和 ，平 均 值 为（），该研究结果仅为 等 通过两个天然气 灶 模 拟 试 验 所 得 结 果（）的。这一差异一方面受到天然气炉
15、灶方面因素的影响；另一方面本研究结果是基于居民日常生活烹饪时 的真实排放情况，与模拟试验本身可能也存在较大的差别。与 等 测得的美国家用天然气台面灶的 排放因子（）相比，本研究所测得的 排放因子仅为其。这一差异除了上文中所提到的天然气炉灶技术不同外，还可能与居民不同的烹饪习惯有关。本研究所得的排放因子为居民烹饪时真实的 排放因子，且烹饪中较多使用大火，而 等 是模拟了炖煮、烤肉、烘烤等美国主流烹饪技术下 的排放情况，烹饪时多使用中、小火。由于大火燃烧时天然气灶的 排放因子小于中小火燃烧状态，这可能是导致我国居民使用天然气灶烹饪时排放因子低于美国的原因。与 等 所得的我国天然气壁挂炉的排放因子相
16、比，本研究所得天然气灶的排放因子不到前者的，其差异可能与两种天然气设备燃烧器的不同有关。天然气灶是大气式燃烧器，而热水器的燃烧器带有风机以增氧稳燃，故热水器运行过程中燃气与空气混合程度比天然气灶好，热负荷也比天然气灶高，这可能是导致其燃烧室内生成的热力型及快速型高于天然气灶的原因。“煤改气”政策的启示天然气是煤炭消费的重要替代能源，是我国能源转型的重要抓手之一。天然气灶与热水器（包括壁挂炉）是我国民用天然气终端使用的主要方式，分别满足了人们的烹饪和采暖需求。自 年初以来，一系列清洁取暖行动已经在北京及其周边地区实施，尤其是在位于京津冀地区空气污染传输通道上的“”城市。壁挂式天然气炉、天然气灶（“煤改气”）或电炉（“煤改电”）取代传统家庭燃煤炉是散煤控制的重要措施，前期研究表明，民用天然气第期冯晶晶等：我国民用天然气灶 排放因子实测研究的普及可大大减少 和 的排放。表是我国民用煤炭与民用天然气终端消费的 排放因子汇总。表我国民用煤炭与民用天然气终端消费的 排放因子汇总 编号燃料燃料热值（）排放因子（）参考文献烟煤 无烟煤 刘君侠等（）蜂窝煤 烟煤 张琦等无烟煤 （）烟煤 无烟煤 郝国朝等
