1、 ：文章编号：（）人为排放对信阳市细颗粒物和臭氧的影响评估刘晓咏，张一丹，闫军辉，张向敏，赵承美（信阳师范学院 地理科学学院河南省水土环境污染协同防治重点实验室，河南 信阳 ）摘要：基于信阳市 年细颗粒物（）和臭氧（）浓度数据及同期地面气象观测资料，利用 （）滤波法将原始浓度序列分解为短期分量、季节分量和长期分量，采用逐步回归方法建立污染物基线分量和短期分量与相应尺度气象要素的线性回归模型，通过对残差进行滤波和序列重建，得到去除气象影响的污染物长期变化趋势，该浓度仅与污染物的排放量有关。结果表明，和浓度的波动主要由污染源排放及气象条件的短期变化和季节变化引起，气象条件对季节分量和 长期分量影响
2、较大。信阳市污染排放减弱，污染排放先升高，在 年 月后降低。由于污染排放导致的 年和 长期分量分别降低、（）。关键词：信阳市；细颗粒物（）；臭氧（）；人为排放中图分类号：文献标识码：开放科学（资源服务）标识码（）：o o o o o o o o o ，（，）：（）（）（），（），o ：；（）；（）；引言近年来，随着我国工业化和城市化进程加快，大气污染已成为严重的社会问题，引起了专家学者的广泛关注。目前，我国城市大气污染在秋冬季以细颗粒物（）为主，在夏季臭氧（）污染呈加重的态势。在很多城市，是次于的第二主要污染物。为应对日益严重的大气污染问收稿日期：；修订日期：；通信联系人，：基金项目：国家自然
3、科学基金项目（）；河南省科技攻关计划项目（）；河南省高校科技创新团队支持计划项目（）作者简介：刘晓咏（），男，河南信阳人，讲师，博士，主要从事区域大气污染研究。信阳师范学院学报（自然科学版）第 卷第期 年月 题，我国近年采取了诸如“大气十条”等一系列严格的大气污染治理措施。大气污染物不仅受机动车尾气、燃煤排放和工业生产等人为活动影响，与气象条件变化也密切相关。大气污染物浓度时间序列包含了气象条件和污染源信息，因此有必要将气象条件的影响分离出来，以准确评估污染减排措施效果。气象条件对大气污染物的影响研究方法，归纳起来有：典型重污染事件中的气象条件及成因分析；基于空气质量模型的不同气象场下污染物浓
4、度变化；基于数理统计，建立污染物浓度与气象要素和排放源的统计模型。由 等提 出 的 （）滤波法得到广泛应用。在国内的研究中，秦人洁等使用 滤波法定量评估了气象条件对河北省典型城市 和 浓度的影响，发现气象条件对 浓度长期变化趋势的影响大于；赵域圻等基于 滤波法评估了京津冀 年大气污染治理效果，研究表明减排措施和气象条件对京津冀地区 个城市 浓度的长期分量下降的贡献率分别为 和 ；白鹤鸣等使用 滤波得到了京津冀去除气象影响的 时间序列。综上可以看出，滤波法是定量评估气象和排放对大气污染物贡献的有效方法。信阳市地处我国自然地理南北过渡带，受地形和气象条件影响，该地区大气污染特征鲜明。为定量评估近年
5、的污染减排效果，需要将气象条件影响剥离，本文基于 滤波法，对信阳市 和时间序列进行重建，定量评估气象条件和人为减排贡献。资料与方法 研究区域和数据来源信阳市位于河南最南部（图 所示），地处鄂豫皖三省交界，被称为“三省通衢，鸡鸣三省之地”。信阳市城区位于我国南北气候过渡带，被称为“江南北国、北国江南”，属于亚热带季风气候，年均气温 、平均降雨量 。本研究收集了信阳市城区个空气质量监测站（图 所示）年月日 年 月 日的 和 的小时质量浓度。空气质量数据来自中国生态环境部数据中心以及国家城市空气质量实时发布平台 中国环境监测站。所用气象数据来自中国气象科学数据共享服务网提供的中国地面气候资料日值数据
6、集，选用的气象要素有日平均气压（）、日最高气压（）、日最低气压（）、日平均气温（）、日最高气温（）、日最低气温（）、日平均相对湿度（）、日最大相对湿度（）、日降水量（）、日平均风速（）、日最大风速（）和日照时长（）。图 信阳市位置（）、城区空气质量监测站点位置（）（）o o o （）o o o o o 研究方法 滤波法 滤波可将长时间序列分解为不同时间尺度的分量，具有计算简单、可处理缺失值等优点，是经次迭代与点滑动平均的低通滤波器，其计算公式如下：，（）其中：为经过一次滤波后的时间序列；为滑动窗口长度（）；为滤波时的采样点；为对进行滤波时其两端的滑动窗口长度；为原始序列，原始时间序列滤波后的结
7、果作为下次的滤波输入再次进行计算，以此迭代计算次，最终得到滤波结果 ，（）。不同尺度过程的滤波可由参数与控制，有效滤波宽度需满足下面公式：。（）式（）表示小于的高频波被滤除。（，）（）有效滤波宽度约为（即将周期小于 的波动滤除），（，）（）有效滤波宽度约为 。污染物（如本研究中的 和）时间序列（），可被 滤波分解为长期分量（）、季节分量（）和短期分量（）：（）（）（）（）。（）长期分量体现了污染物长期变化趋势，其变化是排放、污染输送、气候和经济活动的综合结果；季节分量受太阳角度影响，反应季节变化；短期分量变化反映了天气和前体物排放的短期波动。长期分量和季节分量在较长的时间里具有稳定性，二者之和
8、定义为原始序列的基线时间序列（）。各分刘晓咏，张一丹，闫军辉，等 人为排放对信阳市细颗粒物和臭氧的影响评估量的计算如下：（）（）（，）（），（）（）（，）（）（，）（），（）（）（，）（），（）（）（）（）。（）在理想状态下，长期分量、季节分量和短期分量之间相互独立，协方差为。.多元回归模型分别以污染物浓度序列的短期分量（）和基线分量（）为因变量，以气象要素为自变量，建立多元线性回归模型，可以有效地消除气象条件的影响。回归模型如下：（）（）（），（）（）（）（），（）其中：（）和（）分别为短期分量和基线分量回归残差，（）为短期分量回归的第个气象因子，（）为基线分量回归的第个气象因子，、为回归系
9、数。污染物浓度时间序列回归的总残差（）是（）和（）之和，即：（）（）（）。（）（）主要代表污染排放变化引起的浓度变化波动，但也包含回归拟合时未考虑到的气象因素影响，同时也存在建模误差、污染物与气象要素的监测误差等贡献。利用（，）对总残差（）进行再次滤波，滤波结果（）表示仅由污染源排放改变引起的污染物长期变化趋势。为直观反映气象调整前后污染物长期分量的变化，对其进行如下重建：（）（），（）其中：（）为（）经 （，）滤波后的结果；为污染物长期分量平均值；（）为调整重建的污染物浓度长期分量时间序列，该序列消除了气象影响，仅受排放影响。数据处理方法信阳市的日均浓度是由个监测站点的小时浓度计算得到。据我
10、国 环境空气质量评价技术规范（试行）（），使用 日最大滑动平均（）浓度作为当天 水平。信阳市个站点的 平均浓度作为信阳市浓度。结果与分析和 时间序列分解信阳市 和 的时间序列分解如图。由图 可知，信阳市年 和 浓度超二级标准率为 和，超一级标准率为 和。从年变化看，信阳市 浓度逐渐降低，浓度有波动。年，浓度超二级标准率为、和，浓度超二级标准率为、和。从长期分量看（图），和都有轻微波动，表现出整体下降的趋势，表现出先上升后下降的趋势。长期分量在 年月 年 月 逐 渐上 升，在 年 月 后 逐 渐 下 降。长期分量在 年月 年月变化不大，基本持平，随后出现较大幅度的下降。这表明信阳市近几年采取的大
11、气污染控制措施降低了人为污染物的排放，空气质量有了较大改善。图信阳市和浓度（）原始序列、（）短期分量、（）季节分量、（）长期分量 o o （），（）o o o ，（）o o o ，（）o o o 和的短期分量波动较大（图），由于排放源在短期（数天）内一般不会出现较大变化，因此考虑这种波动是由天气的短期变化引起。从年际看，短期分量在 和 年的振幅大于 和 年。从月份看，短期分量在夏季波动较小，在秋冬季特别是月份附近波动剧烈。短期分量变化情况大致与呈相反趋势，在夏季波动剧烈，在冬季较为平稳。季节分量反应周期范围在 内的波动，主要由排放源 和 气 象 条 件 的 季 节 变 化 引 起。信 阳 市第
12、 卷第期信阳师范学院学报（自然科学版）：年月和 的季节分量呈现不同的周期性变化。信阳市冬季易出现高湿、弱风的气象条件，利于的二次生成和累积，而夏季大气扩散条件较好、降水频繁，不易累积。因此 季节分量在夏季出现波谷，在秋冬季出现波峰。季节分量呈多峰特征，高值主要在夏季，这与夏季较强的光化学反应有关。值得注意的是，和 季节分量在 年月比其他年同期低，可能与新型冠状病毒（）肺炎疫情防控期间信阳市严格的疫控措施有关。在理想情况下，污染物分解的个分量相互独立，即协方差之和为。经 滤波分解后短期、季节和长期分量对和 原始序列的方差贡献之和分别为 和，表明分解效果十分理想。分析各分量方差对总方差贡献可知，短
13、期分量和季节分量对总方差贡献较大，长期分量贡献最小，表明和浓度的波动主要由污染源排放及气象条件的短期变化和季节变化引起。气象条件对 和不同分量的影响评估使用 相关系数法分析各气象要素与、浓度相关性，如表所示。表中、和 分别为日平均气压（）、日最高气压（）、日最低气压（）、降水量（）平均相对湿度（）、最大相对湿度（）、日照时数（）、平均气温（）、日最高气温（）、日最低气温（）、平均风速（）和最大风速（）。针对信阳市和的影响不同，本研究采用逐步回归分析方法，建立了不同时间尺度下气象要素与 污 染 物 各 分 量 的 统 计 模 型。首 先，使 用 相关系数法考察各气象要素与污染物浓度分量的相关性，
14、剔除不显著的气象因子，在同一类别的气象要素之间选择最具相关性的气象因子，表信阳市和浓度与各气象要素的 相关系数 o o o ，o o o o o o 污染物气象要素原始序列短期分量季节分量长期分量气压降水量相对湿度日照温度风速 气压降水量相对湿度日照温度风速 注：表示在 置信水平上显著相关。刘晓咏，张一丹，闫军辉，等 人为排放对信阳市细颗粒物和臭氧的影响评估然后，建立统计模型，并进行 置信水平的测试。基于逐步回归方法建立的和与气象要素的模型，如表所示。对于，气象要素对季节分量的解释最强，解释方差为 ，这表明季节分量受气象条件影响较大。短期分量对气象条件不敏感，解释方差仅为。对于，气象要素对其长
15、期变化趋势影响较大（解释方差为），其次为季节分量和短期分量。表不同时间尺度下信阳市和 浓度与气象要素的回归模型 o o o o o o o o 污染物不同时间尺度回归模型解释方差值原始序列 短期分量 季节分量 长期分量 原始序列 短期分量 季节分量 长期分量 如表所示，信阳市原始序列与大气压呈正相关，而与温度、日照呈负相关。这可能是由于的浓度高值主要出现在冬季，对应低温、高气压、短日照；的浓度低值多在夏季，对应高温、低气压、长日照。降水量与原始序列、短期分量和季节分量都呈弱负相关，因为降水加强了的湿清除。相对湿度与原始序列和短期分量呈弱正相关，而与季节分量为弱负相关。平均风速与浓度关系不显著，
16、但最大风速与原始序列呈负相关。风速主要表现了污染物的稀释扩散能力，风速越大，越有利于污染物浓度的降低；各分量与温度、日照均为正相关。温度升高、辐射增强有利于 的形成。降水对 有清除作用，因此与原始序列、短期分量和长期分量为负相关。与不同的是，相对湿度与 原始序列呈强负相关。这是因为大气湿度较高时，空气中的水汽成分较多，水汽光化学分解产生的活性基、可以与 以及原子氧反应降低 浓度。基于气象调整的和 序列重建信阳市和 经气象调整后与未调整的长期分量变化趋势如图。图中红色曲线为未调整（即未消除气象因素影响）的 和 长期分量变化趋势。蓝色曲线为气象调整后（即消除气象因素影响）长期分量变化趋势，该序列仅反映了由污染物排放量变化引起的 和 长期变化。长期分量在未调整前呈先上升、后下降的趋势（图），调整重建后的长期分量呈一直下降的趋势。这说明 年信阳市污染排放减弱，信阳市近几年的大气污染防治工作取得良好成效。对于，调整前后的长期分量都呈先上升、后降低的变化趋势。年 月左右，调整后的长期分量下降，表明污染排放降低。图信阳气象调整前后（）和（）长期分量变化趋势 o o o o o o （）（）o o o
