1、 年 第 卷 第 期：气候变化与气候预测 ：引用格式：张华，杨镇江，苏红娟，等，短寿命气候强迫因子的自然源排放及气候反馈：解读大气科学学报，（）：，：，（）：.（）短寿命气候强迫因子的自然源排放及气候反馈：解读张华，杨镇江，苏红娟，张丹瑜婷，安琪，袁畅，李帅，何静怡，谢冰，赵树云，李柯 中国气象科学研究院 灾害天气国家重点实验室，北京；南京信息工程大学 环境科学与工程学院，江苏 南京；北京城市气象研究院，北京；新疆克拉玛依市气象局，新疆 克拉玛依；中国地质大学 环境学院，湖北 武汉；东华大学 环境科学与工程学院，上海；国家气候中心 气候研究开放实验室，北京 联系人，：收稿，接受国家重点研发计划
2、全球变化及应对重点专项项目（）摘要 短寿命气候强迫因子（，）对大气污染和气候变化具有重要影响，政府间气候变化专门委员会（，）第六次评估报告（）首次专门设立了关于 的独立章节，除了对人为源 评估以外，报告也包含了对于自然源 及其气候反馈的评估。特别地，在未来气候变暖和人为 持续减排的背景下，加深对 的自然源排放及其气候反馈的认识将更为重要。本文从自然源 排放评估、历史和未来气候情景下的排放变化、的气候反馈几个方面解读了 中有关的最新结论。未来气候变暖情形下，闪电源、植被源、生物质燃烧排放将会增加，土壤源、沙尘、海盐颗粒物和二甲基硫（，）对于气候变化的敏感性难以定量。同时，气候变化驱动着 的排放量
3、、大气含量或寿命的改变，这些过程整体上造成的负反馈参数为 .（.），可能从一定程度上缓解气候变暖。关键词短 寿 命 气 候 强迫因子；气候变化；自然源排放；气候反馈；辐射效应 短寿命气候强迫因子（）是指大气寿命相对较短的反应性化合物，包括大气中的气溶胶以及反应性气体：甲烷（）、臭氧（）、某些卤代化合物、氮氧化物（）、一氧化碳（）、非甲烷挥发性有机物（）、二氧化硫（）和氨（）等。可以由自然源和人为源直接排放（即一次来源），也可以通过大气中的化学反应形成（即二次来源）。除了本身作为大气污染物以外，还对气候具有影响与反馈。一方面 本身具有辐射效应，另一方面具有反应活性的 可以作为前体物影响其他具有辐
4、射效应的物种浓度，从而对气候造成影响。对气候的影响直接体现在其不仅可以影响气候系统的温度（具有增温或冷却的效应），还可以影响降水和其他气候变量。同时，气候变化会引起大多数自然系统以及一些人为活动行业（如农业）的排放变化，导致气候反馈；也能影响大气化学过程，从而影响大气成分（如 和）而导致气候反馈（图）。减缓 排放对于气候变化和空气污染这两大全球环境议题都有重要的意义。作为气候 年 月 第 卷 第 期图 大气中 自然来源和大气过程以及它们与气候系统的相互作用（修改自 报告，图.）（，.）变化因子（如、）、空气污染物（如气溶胶、）和平流层臭氧的不利影响因素（如），在不同区域有不同程度的管控。目前对
5、于 排放源的认知及控制主要集中在人为排放源。例如除南亚地区以外，全球大部分地区的对流层 和 的柱浓度均在下降，东亚地区的气溶胶浓度也正在快速下降，这些变化主要是得益于对人为 的有力管控。此前，廖宏和谢佩芙（）对 中 的排放、大气含量变化特征及其对辐射强迫和全球气候的影响、空气污染与气候相互作用的物理和化学机制进行了解读（廖宏等，）。然而，目前对自然源排放，包括露天生物质的燃烧、植被、沙尘、海洋、闪电以及火山活动等的认识和评估较为有限。在 大气浓度逐渐减少的背景下，自然排放的 对大气污染和气候变化将起到更为重要的作用。因此，本文将详细解读 第六次评估报告（）对于 的自然源排放和其在未来气候变化背
6、景下的排放变化，以及 通过生物地球化学反馈影响气候变化的综合评估（周波涛，；姜彤等，；王菲等，）。的自然源排放估算当前 自然源排放主要是利用模式估算的，由于模式中相关机制的参数化存在不确定性，而且目前对一些排放发生的自然过程认知有限，所以其时间演变和空间分布具有很大的不确定性。此外，地球系统中许多自然发生的排放过程会受到人类活动的直接干扰（例如，砍伐森林、农业生产）或者间接受到人类活动引起的二氧化碳增加和气候变化所带来的影响，因此不能被视为纯粹的自然排放。本文从闪电、土壤、植被、沙尘、海洋、露天生物质燃烧这六类对气候敏感的自然排放过程，重点介绍 的自然源排放及其在过去和未来气候变化背景下的敏感
7、性。火山气溶胶的辐射效应虽然是气候变率的主要自然驱动因素，但火山活动本身对百年尺度内的气候变化并不敏感，所以本文并未包含。.闪电排放的 闪电会在对流层上部产生，贡献了 排放总量的约。相较于来自地面排放的，闪电对、以及 的寿命有着与其浓度不成比例的显著影响。虽然可以通过卫星和地面遥感观测获取闪电的全球时空分布，但定量每次闪电的 释放量及其垂直分布是十分困难的。如表 所示，当前对全球闪电 排放总量的估计为.（以 质量计；，）。一般来说，排放的参数化都与云顶高度和闪电强度密切相关，因此预计在更暖的将来，其排放会增加.（以 质量计；，）。然而，如果使用基于对流、上升气流的质量通量或冰云通量的参数化方案
8、的话，排放要么对气候增暖敏感性很低，要么存在负的响应。总的来说，一般认为闪电排放会受到气候变化的影响，目前估算的全球闪电 排放总量的不确定性在之内。张华，等：短寿命气候强迫因子的自然源排放及气候反馈：解读表 基于模式评估的自然源排放估值范围 自然源排放过程对应 种类排放估算值范围闪电源.（以 质量计）土壤源.（以 质量计）植被源 异戊二烯 （以 质量计）单萜烯 （以 质量计）沙尘颗粒物沙尘占沙尘 海洋气溶胶海盐 （以 质量计）生物质燃烧、约占目前全球、排放的、.土壤排放的 土壤 的排放与复杂的生物 微生物硝化和反硝化过程有关，这些过程对温度、降水、土壤湿度、碳和养分含量以及生物群本身存在着非线
9、性的响应。通过基于观测约束的化学传输模式和植被模型的评估来看，土壤 排放的范围在.（以 质量计；，）。在气候变暖背景下，由于酶活性会随着气温的升高而增加，非农业生态系统的总固氮量预计将比 年增加，但预计（和）的排放速率变化将主要取决于降水和蒸散通量的变化。目前地球系统模式考虑的生物物理和生物地球化学过程非常有限，很难对土壤 进行非常充分的气候敏感性研究。因此，虽然对土壤 排放强度的评估在过去十年中得到了较好的约束，但在地球系统模式中仍然缺乏对土壤 排放过程的充分表征及对其如何从土壤冠层中逃逸的过程描述，因而无法定量评估未来气候变化对土壤 的影响。.植被排放的挥发性有机物植被排放的挥发性有机物（
10、，）种类繁多，主要是异戊二烯和单萜烯，也包含倍半萜烯、烯烃、醇、醛、酮等。在全球大气成分变化中起着基础性的作用，其光化学氧化产物可以影响臭氧和有机气溶胶的收支，影响甲烷和其他活性成分的大气寿命。不同模型对全球 或其中单一物种排放的估计存在很大不确定性。全球异戊二烯排放估计值的上下限相差 倍，为 （以 质量计），全球单萜烯排放估计值相差 倍，为 （以 质量计；，）。由于许多地区监测数据覆盖度较低且缺乏全年的观测，目前对全球 排放量的估算具有一定的挑战性。近些年，已经发展了几种观测方法来提升对 排放的评估，包括观测森林环境中 的损耗率以及卫星监测的甲醛浓度等间接方法。最近，有研究使用卫星红外辐射观
11、测来直接对异戊二烯进行反演（，）。这些观测方法都显示全球模式中的参数化方法在模拟 排放上（特别是高排放地区）存在不足。全球 排放对环境变化有较高的敏感性，包括气候、大气、土地植被组成以及覆盖率的变化。近期基于全球模拟的研究一致认为，自工业化以来全球异戊二烯的排放量减少了 ，这 主 要 是 由 人 为 土 地 利 用 覆 盖 变 化（）驱动的。但对单萜烯和倍半萜烯排放历史演变的研究较少。未来全球异戊二烯和单萜烯的排放在很大程度上取决于未来的气候和土地利用情景。的排放对未来基于土地的气候变化减缓策略（包括造林和生物能源）十分敏感，生物能源的影响又取决于对作物的选择。目前，大多数的 模式都采用十分简
12、单的参数化方案，并且预测全球 排放量会随着温度升高而增加，这一结论实际上反映出全球模式中 排放参数化方案缺乏多样性，没有全面考虑上述讨论的一系列复杂的影响排放的过程。总体而言，从工业革命前到现在，全球异戊二烯的排放量下降了，但仍存在一定的不确定性。全球单萜烯和倍半萜烯排放的历史演变还没有确定的结论。的未来变化与气候和土地利用的变化密切相关，并且对基于土地的气候变化减缓策略非常敏感。排放的净响应也是不确定的，主要因为自然排放过程的复杂性、当前模型中考虑的细节过程仍不完善、在观测上也很难对其进行约束。年 月 第 卷 第 期.沙尘颗粒物沙尘颗粒物排放到大气是一个自然过程，其排放的发生和强度受土壤属性
13、、植被以及近地表风场的控制，这使得沙尘排放对气候、土地利用和土地覆盖的变化十分敏感。此外，沙尘还可以通过农业、交通车辆、建筑施工、采矿等人为活动直接排放。在全球沙尘排放中，估算的人为贡献占比从 到 不等，表明对全球沙尘收支中人为贡献的认识存在相当大的不确定性。根据古气候记录重建全球沙尘（沉积）的结果表明，冰期和间冰期不同气候状态之间存在 倍的变化。而且，对工业革命以来全球沙尘排放源演变的研究十分有限。由于气溶胶对气候系统的作用中很大一部分是来自全球沙尘循环和气候系统之间的反馈作用，而且这一反馈作用在区域尺度上会增加一个数量级，因此非常有必要开展更加深入的研究。总之，一般认为大气沙尘的来源和含量
14、对气候和土地利用的变化很敏感，但定量估计沙尘排放对气候变化响应的可信度仍较低。.海洋气溶胶及其前体物海洋气溶胶由二次气溶胶和一次海盐颗粒物组成，二次气溶胶是由排放的前体物，如二甲基硫（）和许多其他 氧化产生的。海盐颗粒物是由海盐和一次有机气溶胶（）组成的，它是由风导致的海浪破碎以及直接的机械扰动产生的。虽然目前对海盐排放的认识有了很大的提高，但是对其形成途径和影响因素的认识仍很不足。海盐颗粒物的排放速率主要受到风速控制，不过有证据表明包括海表温度和盐度等在内的其他因素也很重要。海洋 是海盐中最主要的亚微米成分，是由海洋生物活动产生的。由于目前对产生这些颗粒的生物过程并不是很清楚，导致对全球海洋
15、 排放的估计存在着很大的不确定性。此外，海盐颗粒物的大小和化学组成，以及这些颗粒物随着不断变化的气候因素和海洋生物如何演变，仍然具有很大的不确定性。是大气硫化物最大的自然来源，由海洋浮游植物产生，并通过风引起的表层海水混合而从排放到大气中的。氧化产生硫酸盐气溶胶，有助于形成云凝结核（）。据 （）的海洋表面测量和卫星反演估计，全球 通量的范围为 （以 质量计，其中可能性最高的范围是 ）。的产生和由此导致的排放已被证明与多种因素有关，包括气候变暖、富营养化、海洋酸化。然而，从生理学到生态学，当前对控制 排放机制的认识都存在着很大的不确定性，进而也限制了对其排放在过去和未来演变的认识。.露天生物质燃
16、烧露天生物质燃烧（包括森林、草原、泥炭灰、农业废弃物燃烧）分别约占目前全球、排放的、（，；，）。野火在一些大气化学气候反馈机制中发挥了重要作用，而且发生在人口密集地区附近的野火会引发严重的空气污染事件。利用卫星产品可以估算生物质燃烧的排放量。在有卫星观测之前的时期，野火历史变化可以通过野火代用数据（如沉积物中的炭黑或冰壳中的左旋葡聚糖）和气象站记录的能见度数据进行估算。随着遥感技术的进步，小范围野火的探测也得到了改进，某些地区高分辨率卫星监测的野火面积与地面实测数据的一致性也得到了提升，尤其是在农业秸秆燃烧的地区。根据最新的估算，生物质燃烧排放在 年期间略有增加，并在 世纪 年代达到峰值，之后逐渐减少。因此，由于工业革命前和现在的排放之间差异较小，从而导致生物质燃烧的 的辐射强迫较低，对气候的影响也可能较低。未来气候变暖，特别是温度和降水的变化，会增加野火的风险，也会影响野火的喷射和烟羽高度，但未来野火的发生及排放在很大程度上取决于人口密度、土地利用和野火管理等人为因素。总之，过去 中通过减少关键因子的不确定性，对生物质燃烧排放的认识有了新的改进。然而，对剩余不确定性的系统评估是有限的