1、第 43 卷 第 1 期/2023 年 1 月/光学学报0124002-1研究论文随机微扰表面反射光谱的低角度依赖性张金英1，2*，李世豪1*，王瑞1*，王鑫野1，李卓1，2，王欣1，杨苏辉1，高彦泽1，21精密光电测试仪器及技术北京市重点实验室，北京理工大学光电学院，北京 100081；2北京理工大学长三角研究院，浙江 嘉兴 314001摘要 结构色在光学伪装等领域具有重要的应用前景，但其存在严重的角度依赖性。提出利用随机微扰表面降低反射光谱角度依赖性的方法；研究了不同微扰特征的粗糙表面结构在不同入射角下的反射光谱；通过有限元法计算了横电波、横磁波的反射光谱特性和能量传播特性，并据此获得了等
2、效自然光的反射光谱和角度依赖规律。分析发现在 040入射角度范围内，平整表面结构的反射光谱峰值移动了 34.0 nm，随机微扰表面结构的反射光谱峰值仅移动了 10.0 nm，角度依赖特性降低了 70.6%，结果表明微扰表面结构对于降低角度依赖性具有显著作用。关键词 表面光学；微扰表面；结构色；角度依赖特性；光学伪装中图分类号 TN202 文献标志码 A DOI：10.3788/AOS2212931引 言根据显色机理的不同，颜色分为化学色和结构色1。化学色通过色素分子选择性吸收光来产生颜色，但颜色易发生紫外光漂白且化学稳定性不佳2。相比于化学色，结构色具有化学稳定性高、对环境污染小等突出优势3-
3、4，近年来在光学伪装、动态显示、保密通信等领域获得了科研人员的极大关注5-9。结构色来源于微纳结构与光之间的相互作用，决定性颜色主要基于薄膜干涉10、布拉格散射11等反射光中的相长干涉成分，因此不可避免地具有结构敏感性。传统结构色器件主要采用平整薄膜12或周期性的一维、二维、三维微纳结构13-15，这些结构各向异性的特点决定了结构色具有角度依赖性，即从不同角度观察，器件呈现的颜色不同，这在某些应用中受到限制，例如在光学伪装中仅能实现某个观察角度上的伪装效果。为打破这种结构的各向异性、降低角度依赖性，研究人员开展了三维准无定形光子晶体研究。Zhang等16使用短程有序的 SiO2纳米粒子实现了与
4、角度无关的结构色，周金明等17-20使用 Fe3O4纳米粒子、ZnS纳米粒子等，通过电泳实现了与角度无关的可变结构色。这些报道从实验上验证了通过打破三维结构的周期性可以使其不再具有各向异性的特点，进而降低角度依赖性，但并未从理论计算方面研究何种准无定形结构能够达到何种程度的角度依赖性降低效果。本文从理论计算方面研究了一种可降低角度依赖性的随机微扰表面结构。通过与平整薄膜结构进行对比，计算微扰表面结构参数对降低角度依赖性的作用。2平 整 薄 膜 结 构 反 射 光 谱 的 角 度依赖性2.1薄膜干涉反射光谱的有限元法模型验证薄膜干涉结构的颜色主要由反射光谱的中心波长决定，因此本文采用中心波长峰值
5、的偏移量来衡量其角度依赖性。单层薄膜的反射光谱可使用多光束干涉原理进行计算，示意图如图 1 所示。薄膜结构的第一层为空气，折射率为 n0；第二层为钛酸钡薄膜（BTO），折射率为 n1；第三层为基底，折射率为 n2。光由空气入射至该 BTO-on-substrate结构时，会在 BTO 薄膜内发生多次反射，总反射系数 r为r=r1+r2ei1+r1r2ei，（1）式中：r1为 BTO 薄膜上表面的反射系数；r2为 BTO 薄膜下表面的反射系数；为 BTO 薄膜上表面相邻出射光光束间的相位差，且满足=4n1h cos 1。（2）当垂直入射时，薄膜上下表面的反射系数为r1=n0-n1n0+n1，（3
6、）r2=n1-n2n1+n2。（4）收稿日期：2022-06-10；修回日期：2022-07-02；录用日期：2022-07-11；网络首发日期：2022-07-21基金项目：国家自然科学基金（62174012，61704166）、国家重点研发计划（2018AAA0100301）通信作者：*；*；*0124002-2研究论文第 43 卷 第 1 期/2023 年 1 月/光学学报联立式（1）、（3）、（4）可得R=rr*=(n0-n2)2cos22+()n0n2n1-n12sin22(n0+n2)2cos22+()n0n2n1+n12sin22，（5）式中：R 为总反射率；r为总反射系数；r*
7、为总反射系数的共轭。研究薄膜干涉结构的反射特性，需要计算其反射光谱和电磁场分布在不同入射角度下的特性，多光束干涉法可清晰反映反射光谱受哪些因素影响，但无法反映电磁场分布特性，且当入射角度不为零时，反射光谱的计算将变得繁琐。有限元法（FEM）可计算反射光谱和电磁场分布，并可方便地设置不同入射角度。本文建立薄膜干涉结构反射特性的 FEM 模型，为验证模型有效性，将垂直入射的多光束干涉法反射光谱和样品的测试反射光谱进行了比较。采用磁控溅射法在氩气流量为 40 mL/min、充入氩气后的真空度为 710-4 Pa、射频功率为 100 W 条件下生长薄膜结构 120 min，获得如图 2（a）所示的硅衬
8、底上 BTO 平整薄膜结构样品。采用台阶仪（DektakXT，布鲁克）测量得到 BTO 薄膜的厚度为 120 nm。采用椭圆偏振测量仪（Horiba UVISEL）测试 BTO 薄膜的折射率，如图 2（b）所示。本文关注的反射颜色的呈现主要由反射光谱峰值位置决定，为了在较小的误差范围内减少仿真计算量，选择与实际色散折射率误差较小的常数折射率。分别将 Si 衬底和 BTO 薄膜的折射率设置为色散折射率（nSi=3.9）和常数折射率（nBTO=2.1），仿真计算的反射光谱如图 3所示。可见：当将 Si衬底和 BTO 薄膜的折射率设置成色散值和常数值时，反射光谱的峰值大小发生了小幅度的变化，但峰值位
9、置的变化可忽略。采用复享光学 PG2000 高速光谱仪测试 BTO 平整 薄 膜 结 构 样 品 的 反 射 光 谱，光 谱 范 围 为 3601100 nm，光谱分辨率为 0.13 nm。光源为 HL2000 卤素光源（发射光谱范围为 3602500 nm）。采用 Y 形可见/红外石英光纤（FIB-Y-600-NIR，工作光谱范围为 3602500 nm）实现信号收发，采用标准铝镜（景颐光电科技公司）作为参考。垂直入射时样品的反射光谱如图 4所示，其中实线为光谱仪的测试结果，虚线为FEM 仿真结果，实线+叉为多光束干涉法计算的结果。可见 FEM 仿真结果与多光束干涉法计算结果重合，且与测试结
10、果的一致性良好，这验证了 FEM 模型图 1单层介质膜的反射与透射示意图Fig.1Schematic of reflection and transmission of single layer dielectric film图 2BTO薄膜样品及其折射率的测试结果。（a）样品实物图；（b）BTO薄膜折射率的测试结果Fig.2BTO film sample and test results of refractive index.(a)Physical drawing of sample;(b)test results of refractive index of BTO film图 3色散折
11、射率与常数折射率反射光谱的对比分析Fig.3 Comparative analysis of reflection spectra of dispersive refractive index and constant refractive index0124002-3研究论文第 43 卷 第 1 期/2023 年 1 月/光学学报的有效性。2.2平整薄膜结构反射光谱的角度依赖性将 BTO 薄膜的折射率设置为 2.1，基底的折射率设置为 3.9，膜厚设置为 120 nm，根据电矢量在面外或者面内的振动，将电磁波分为横电（TE）波（面外）和横磁（TM）波（面内），计算 0、20、40、60、80
12、、85角度下的反射光谱。如图 5（a）所示，入射角度为 0、20、40、60时对应的 TE 波反射峰值波长分别为 508 nm、496 nm、476 nm、456 nm，对 应 的 反 射 峰 值 分 别 为35.0%、37.3%、44.6%、58.9%，五角星表示峰值波长的位置。可见：随着角度的增大，反射谱的峰值增大，峰值波长向短波方向移动；相比于垂直入射，峰值在入射角度为 40时移动了 31.0 nm；当入射角度为 80和85时，反射光谱在各个波长下都呈现高反特性，这是由菲涅耳效应造成的。如图 5（b）所示，入射角度为0、20、40、60时对应的 TM 波反射峰值波长分别为508 nm、4
13、96 nm、474 nm、452 nm，但对应的反射峰值分别为 35.0%、32.8%、25.5%、11.6%，五角星表示峰值波长的位置。可见：随着角度的增大，峰值波长仍向短波方向移动；相比于垂直入射，峰值在入射角度为40时移动了 34 nm，但反射谱的峰值减小；当入射角度为 80和 85时，TM 波反射光谱并未呈现像 TE波一样的高反特性，而是在 400500 nm 范围内呈现了波谷特性。为了研究光在该平整薄膜结构中的传播特性，对于 TE 波，计算了面外电场分量 Ez在膜层中的分布，如图 6所示。箭头表示能流方向，图 6（a）为 364 nm 的光波在 0入射时 Ez的分布，可见很大比例的能
14、量穿过了膜层，这与计算得到的 7%反射率相吻合；图 6（b）为440 nm 的光波在 85入射时 Ez的分布，可见几乎没有能 量 穿 过 膜 层，这 与 计 算 得 到 的 91.3%反 射 率 相吻合。对于 TM 波，计算了面外磁场 Hz在该平整薄膜结构中的分布，如图 7所示，箭头表示能流方向。图 7（a）为 364 nm 的光波在 0入射时 Hz的分布，可见有很大比例的能量穿过了膜层，这与计算得到的 7%反射率相吻合；图 7（b）为 440 nm 的光波在 85入射时 Hz的分布，可见较多能量穿过膜层，这与计算得到的 23.6%反射率相吻合。自然光的反射光谱等于 TE 波和 TM 波的反射
15、光谱的平均值，由图 5 得到自然光的反射光谱如图 8 所示。可见：当入射角度为 0、20、40、60时，反射光谱峰值的波长随入射角度的增大而减小；入射角从 0增大到 40时，峰值的波长移动了 34 nm；而不同入射角度下反射光谱的峰值幅度相等，均为 35.0%；此外，当入射角为 80和 85时，反射光谱呈现高反特性。3随机微扰表面结构反射光谱的角度依赖性对于平整薄膜结构，反射光谱呈现显著的角度依赖性，入射角度分别为 0和 40时对应峰值波长分别为 508 nm 和 474 nm，蓝移达到 34 nm，表现为颜色的明显变化。如图 9 所示，为降低平整薄膜结构反射光谱的角度依赖性，本文将平整薄膜结
16、构改为随机微扰表 面 结 构，分 析 其 结 构 参 数 对 降 低 角 度 依 赖 性 的影响。图 4制备样品的反射光谱计算结果及测试结果Fig.4 Calculation and measured reflection spectra of fabriacated sample图 5平整薄膜结构在不同入射角度下的反射光谱。（a）TE波的反射光谱；（b）TM 波的反射光谱Fig.5Reflection spectra at different incident angles of flat film structure.(a)Reflection spectra of TE waves;(b)reflection spectra of TM waves0124002-4研究论文第 43 卷 第 1 期/2023 年 1 月/光学学报3.1随机微扰表面结构的生成随机微扰表面的主要特征包括空间频率和起伏高度，可使用二维三角函数级数来构造。随机微扰表面可表示为f(x，y)=m=-MMn=-NNa(m，n)cos2(mx+ny)+(m，n)，（6）式中：(m，n)是相位，对于随机微扰表面，相