1、 第3 6卷 第1期2 0 2 3年2月同 位 素J o u r n a l o f I s o t o p e sV o l.3 6 N o.1F e b.2 0 2 3氚气标准源活度浓度测量不确定度分析罗 瑞,刘蕴韬,林 敏,徐利军,毛娜请,李 明(中国原子能科学研究院 计量与校准技术重点实验室,北京 1 0 2 4 1 3)摘要:氚气标准源的活度浓度量值对于氚活度浓度监测与校准的溯源非常重要,对于氚气活度浓度的测量,通常采用长度补偿法,本研究基于内充气正比计数器测量氚活度浓度的方法,对测量结果不确定度的来源进行了分析,并给出了评定结果。氚活度浓度的不确定度主要来源于本底与计数的统计涨落、
2、体积测量、死时间修正、壁效应修正、以及测量重复性与稳定性。结果表明,对于71 03B q/L的氚气标准源,其活度浓度测量结果的合成标准不确定度uc=1.6%。关键词:氚气标准源;活度浓度;不确定度中图分类号:T L 8 4 文献标志码:A 文章编号:1 0 0 0-7 5 1 2(2 0 2 3)0 1-0 0 4 9-0 6收稿日期:2 0 2 2-0 3-0 3;修回日期:2 0 2 2-0 4-2 7d o i:1 0.7 5 3 8/t w s.2 0 2 2.y o u x i a n.0 1 9U n c e r t a i n t yA n a l y s i so fA c t
3、 i v i t yC o n c e n t r a t i o nM e a s u r e m e n to fT r i t i u mG a sS t a n d a r dS o u r c eL UOR u i,L I UY u n t a o,L I N M i n,XUL i j u n,MAON a q i n g,L IM i n g(N a t i o n a lK e yL a b o r a t o r yf o rM e t r o l o g ya n dC a l i b r a t i o nT e c h n i q u e s,C h i n a I n
4、 s t i t u t eo fA t o m i cE n e r g y,B e i j i n g1 0 2 4 1 3,C h i n a)A b s t r a c t:T h ev a l u eo fa c t i v i t yc o n c e n t r a t i o no f t r i t i u ms t a n d a r ds o u r c e i sv e r yi m p o r-t a n t f o r t h em o n i t o ra n dc a l i b r a t i o no f t r i t i u m.T h e l e n
5、g t hc o m p e n s a t i o nm e t h o di sa p-p l i e d f o rm e a s u r i n ga c t i v i t yo f t r i t i u m.T h e a n a l y s i s a n du n c e r t a i n t ye v a l u a t i o n r e s u l t s o fm e a s u r i n gu n c e r t a i n t yi sg i v e nb a s e do ni n t e r n a li n f l a t a b l ep r o p
6、o r t i o n a lc o u n t e rT h eu n c e r t a i n t yo f t h ea c t i v i t yc o n c e n t r a t i o no f t r i t i u m m a i n l yc a m e f r o mt h es t a t i s t i c a l f l u c-t u a t i o no fb a c k g r o u n da n dc o u n t,v o l u m e m e a s u r e m e n t,d e a dt i m ec o r r e c t i o n,
7、w a l le f f e c tc o r r e c t i o n,a n dm e a s u r e m e n tr e p e a t a b i l i t ya n ds t a b i l i t y.T h er e s u l t ss h o wt h a tt h es t a n d a r du n c e r t a i n t yo f s y n t h e s i s i s1.6%f o r71 03B q/Lt r i t i u mg a s.K e yw o r d s:t r i t i u mr e f e r e n c eg a s;a
8、 c t i v i t yc o n c e n t r a t i o n;u n c e r t a i n t y 氚作为一种低能纯放射性核素,随着近年核聚变技术发展、核电站大量布局以及小型反应堆的应用等而受到日益密切的关注,有关氚放射性活度监测相关技术与设备的研究逐渐发展。由于氚元素在自然环境中会参与水循环从而进入人体内对人的健康产生危害,因此对于涉氚场所的环境监测以及含氚流出物的监测非常重 要。氚 辐 射粒 子 的 平 均 能 量 只 有5.6 7k e V,氚在探测器中的自吸收会严重影响监测的准确性。为了保证氚活度监测的准确性,需建立氚活度量值传递体系,对氚监测设备进行校准。国内
9、通常使用8 5K r标准气校准用于放射性气体活度测量的电离室或正比计数管,上海计量测试技术研究院研制了氚化甲烷标准物质对气载氚监测仪进行校准。中国核动力研究设计院通过鼓泡法产生氚化水蒸汽,用于氚活度的校准。上述方法的被测对象均不是氚气(HT),对氚活度的测量造成一定的差异,无法完全满足氚活度浓度的量值传递需求,中国原子能科学研究院研制了基于HT的气体标准源,可用于便携式氚监测仪和在线氚监测仪的校准。本研究对研制的氚气标准源活度浓度测量结果的不确定度进行分析及评定。1 测量原理氚气标准源的活度浓度测量采用长度补偿法,通过三根结构相同仅长度不同的正比计数管,分别对活度浓度约为71 03B q/L的
10、氚气标准源进行测量,活度浓度由以下公式给出。单根正比计数管探测器的计数率为:N=(N 1-N td-Nb)/(1-)(1)其中,N为探测器修正后计数率,s-1;N为探测器表观计数 率,s-1;td为装置 死时间,s;Nb为本底,s-1;为壁效应修正因子;为小能量损失修正系数。通过长度补偿法测量正比计数管内气体的活度浓度为:A=(NL-NMVL-VM)+(NL-NSVL-VS)+(NM-NSVM-VS)3(2)其中,NL为最长正比计数管修正后计数率,s-1;VL为最长正比计数管体积,L;NM为中等长度正比计数管修正后计数率,s-1;VM为中等长度正比计数管体积,L;NS为最短正比计数管修正后计数
11、率,s-1;VS为最短正比计数管体积,L。所测量的氚气标准源的活度浓度为:A=A V0PT0VHP0T(3)其中,V0为测量系统总体积,包括正比计数管、稀释腔室及连接管路,L;VH为充入测量系统的氚气体积,由流量计给出,L;P、T为测量时环境压力、温度,k P a、;P0、T0为标况下的压力、温度,1 0 1.3k P a、0。2 不确定度来源分析根据上述测量原理可知,氚气标准源活度浓度测量的不确定度主要来源如下。(1)计数率N引入的不确定度分量u1计数率为N,测量结果标准偏差为sN,采用A类评定方法,则计数率引入的相对标准不确定度分量u1为:u1=sNN1 0 0%(2)本底计数率引入的不确
12、定度分量u2本底计数率为Nb,测量结果标准偏差为sNb,采用A类评定方法,则本底计数率引入的相对标准不确定度分量u2为:u2=sNbNb1 0 0%(3)电子学系统测量死时间引入的不确定度分量u3采用双源法测量电子学系统的死时间,死时间为,死时间测量的分辨力为s=1s,采用A类评定方法,设为均匀分布,k=3,则死时间修正引入的不确定度分量u3为:u3=s3N1 0 0%=0.2 9%(4)正比计数管的壁效应引入的不确定度分量u4壁效应采用测量同一活度氚气不同气压P下的净计数率N,对N与1/P进行线性拟合,即N=a+b/P。活度测量时气压为P0,那么壁效应为=aa+b/P0。其不确定度由以下程序
13、给出:两估计值x、y有线性关系y=a+bx,通过最小二乘法得到参数及其标准不确定度。误差方程为:v1=y1-(a+bx1)v2=y2-(a+bx2)vn=yn-(a+bxn)式中vn为残差。解得:05同 位 素 第3 6卷a=y-bxb=Sx ySx x式中Sx y=(xi-x)(yi-y)Sx x=(xi-x)(xi-x)将a、b代回误差方程,求得残差,实验标准差:s=v2imn-2其中,m为每个气压下计数率测量次数,等于1 0;n为线性拟合所用气压值个数,等于6。参数a、b的标准不确定度为:u(a)=sx2mnSx xu(b)=s1Sx x 则壁效应引入的不确定度分量:u4=u(a)2+u
14、(b)2 (5)正比计数管的端效应引入的不确定度分量u5采用长度补偿法进行端效应消除,分别计算各正比计数管的净计数和体积的不确定度分量u5-1、u5-2,其中净计数带来的不确定度评估采用A类评定方法,体积带来的不确定度评估采用B类评定方法,则正比计数管的端效应引入的不确定度分量u5为:u5=u25-1+u25-2 (6)电子学系统的小能量修正引入的不确定度分量u6小能量修正系数通过测量一系列甄别阈下的计数率,将计数率N和甄别阈V进行线性拟合,即N=a+bV,设活度测量时甄别阈为V0,则小能量修正系数=aa+bV0。其不确定度评定方法与壁效应的相同,此处不再赘述。(7)测量系统的体积引入的不确定
15、度分量u7测量回路体积由PVTt法,在某一时间间隔t内,气体流入或流出容积为V的标准容器,根据标准容器内气体绝对压力P和热力学温度T的变化,可以求得气体质量流量,该体积测量结果由中国计量科学研究院给出,不确定度u7=0.5 8%。(8)充入测量系统氚气的体积测量引入的不确定度分量u8充入测量系统氚气的体积由质量流量计给出,采用B类评定方法,来源有两项,一部分u8-1由检定/校准证书给出,另一部分来源于读数,所用质量流量计的分辨力为0.1m L,采用均匀分布,则u8-2=0.13V1 0 0%。合成标准不确定度为:u8=u28-1+u28-2=0.3 8%(9)测量系统内的温度测量引入的不确定度
16、分量u9测量系统内的温度测量引入的不确定度分量采用B类评定方法,由相应的检定/校准证书给出,为0.1%。(1 0)测量系统内的压力测量引入的不确定度分量u1 0测量系统内的压力测量引入的不确定度分量采用B类评定方法,由相应的检定/校准证书给出,为0.1%。(1 1)电子学系统计数时间引入的不确定度分量u1 1计数时间由o r t e c计数器给出,计数时间引入的不确定度分量采用B类评定方法,由计数器说明书给出,为0.1%。(1 2)测量系统重复性引入的不确定度分量u1 2对同一活度气体多次测量,活度浓度为A,测量结果标准偏差为sA,采用A类评定方法,假设为均匀分布,则重复性引入的相对标准不确定度分量u1 2为:u1 2=sA3A1 0 0%(1 3)测量系统稳定性引入的不确定度分量u1 3对气体样品连续测量,间隔一段时间记录计数率,计数率平均值为N0,测量结果标准偏差为sN0,采用A类评定方法,则稳定性引入的相对标准不确定度分量u1 3为:u1 3=sN0N01 0 0%15第1期 罗 瑞等:氚气标准源活度浓度测量不确定度分析 (1 4)测量衰变修正中氚半衰期T1/2引入的不确定度分量