1、第 41 卷第 12 期大学物理Vol41 No122022 年 12 月COLLEGEPHYSICSDec 2022收稿日期:20220501;修回日期:20220715基金项目:国家自然科学基金项目(12174031，91950108)以及北京师范大学校级教学改革项目(210314)资助作者简介:杨国霞(1998)，女，贵州遵义人，北京师范大学物理学系 2021 级研究生通信作者:石锦卫，Email:shijinwei bnueducn各向同性介质的三阶极化率张量元分析杨国霞，弓文平，刘大禾，石锦卫(北京师范大学 物理学系 应用光学北京市重点实验室，北京100875)摘要:非线性教材中对于
2、各向同性介质，特别是各向同性手性介质的三阶极化率张量元的讲解不够详细、直观 本文提出了一种基于级联二阶效应的分析方法，以确定各向同性介质中的三阶极化率张量元是否非零 相比基于群论的对称操作法，级联二阶效应方法能够更快速地进行判断，并给出直观的理解 本文还将所有非零的三阶极化统一于一个矢量表达式，进而分析了各向同性介质中三阶效应产生对输入场传播方向的限定条件，并和二阶效应进行了对比关键词:各向同性材料;手性;三阶极化率;级联二阶效应中图分类号:O 437文献标识码:A文章编号:1000-0712(2022)12-0022-04【DOI】1016854/jcnki1000-0712220226非线
3、性光学研究光与物质的非线性相互作用及其所产生的各类非线性光学现象，是光学相关专业学生应当具备的基础理论和专业知识 极化率张量是非线性光学中最重要的物理量之一，物质的空间对称性导致一些极化率张量元为零，能大大简化极化率的理论处理 然而，从学生的角度，对称性分析往往是学习的难点，特别是对于不具备群论基础的学生 从教学的角度，国内外的非线性光学教材中，经常直接照搬极化率张量对称性分析结果，缺乏深刻的讲解 其中，各向同性介质，特别是各向同性手性介质的三阶极化率张量元的对称性分析就是一个典型的例子1研究背景及问题描述11研究背景及意义国内著名教材，叶佩弦老师所著的非线性光学物理 中写到，各向同性介质三阶
4、极化率张量的张量元中只有(3)iiii、(3)iijj、(3)ijij、(3)ijji(i，j=1，2，3)非零1，2，但在书中只写到“可以证明”，而未给出实质证明 国外著名教材，obert W Boyd 教授的“Nonlinear Optics”(第 4 版)，比其他教材更多地描述了各向同性介质中三阶极化率张量的性质2，3，但是依然未能详细讨论为何只有上述四类张量元非零，而其他都为零 理论上，人们可以用复杂的数学工具，比如群论，对此问题进行严格分析2，但是从教学的角度，依然缺乏一个比较简单、直观的理解12问题描述三阶电极化和电场的关系表达式为3 Pi(o+m+n)=0Djkl(3)ijkl(
5、o+m+n)Ej(o)Ek(m)El(n)(1)其中 i、j、k、l 代指每个场的任意一个笛卡尔坐标分量 x、y、z，简并因子 D 表示 3 个输入场频率o、m、n的不同排列的数目 为书写方便，用 1、2、3 分别代表 x、y、z，并以 i=1 时为例来分析，其他类推(3)11110 不难理解，因为任何物质都具有三阶效应，最基本的三阶效应就是(3)1111;对于(3)1222=0，obertW Boyd 教授的书中给出了解释3:3 个输入场的偏振方向都垂直于 1 方向，若产生极化的方向为+1，则同一时刻在其相反方向1 也可能产生极化，对于各向同性介质没有理由哪个方向占优势，因此(3)1222=
6、0;然而，(3)1123表示的输入场之一沿 1 方向偏振，无法使用类似的简单思路来理解(3)1123=0 此外，一般而言，三阶极化率张量对于对称性破缺的要求比二阶极化率张量更低，而各向同性手性介质的二阶极化率张量元(2)12303，4，三阶极化率张量元(3)1123却为 0，这对于学生的理解造成了困扰:为何二阶张量元可以非零而三阶不可以?第 12 期杨国霞，等:各向同性介质的三阶极化率张量元分析232基于级联二阶效应的分析方法由各向同性分布的手性分子组成的介质没有反演对称中心，其所属的对称性类别可以用 表示，即任意一个方向都是一条无穷重旋转对称轴C，但是不存在镜面对称，这样的介质具有 6 个非
7、零的二阶极化率张量元4，分别为(2)123=(2)231=(2)312=(2)132=(2)213=(2)321(2)根据式(2)和级联的二阶效应，即可分析各向同性手性介质中的三阶极化率张量21(3)1123=0 和(3)11220 的理解为了描述方便，类比教材中的做法3，下面用Ej、Fk、Gl分别代表公式(1)中的Ej(o)、Ek(m)、El(n)，并将o、m、n重新记作E、F、G 若有偏振方向分别为 1、2 的输入场E1、F2，将产生偏振方向为 3 的极化:P(2)3=0(2)312E1F2(3)对于偏振方向为 3 的输入场G3，由于G3与P(2)3的相互作用又是一个和频过程，根据公式(2
8、)，可判断G3与P(2)3不会在介质中产生新的极化，总的效果表现为偏振方向分别为 1、2、3 的输入场E1、F2和G3不会在各向同性手性介质中产生极化，即(3)1123这一类的极化率张量元都为零，上述分析过程如图 1 所示图 1用级联二阶效应理解(3)1123=0 的示意图根据上述分析，初始的两个输入场E1和F2只能产生偏振方向为 3 的极化P(2)3，此时第三个输入场偏振方向只有沿 1 或 2，才可能与极化P(2)3产生新的极化P(3)2或P(3)1，因此，只有(3)2121或者(3)1122这类的张量元才有可能非零，这正是教材给出的非零三阶极化率张量元类型之一:4 个下标必须两两相等 图
9、2 表示出“1122”的级联二阶效应过程图 2“1122”的级联二阶效应过程示意图22(3)11110 的理解这种方法也能用于理解(3)11110 对于各向同性介质，无论是否有手性，都有二阶极化率张量元(2)111=0，但是可以将(2)111分解成两个反向干涉相消的(2)+111和(2)111，对应两个对称的无中心反演势场，显然(2)+111=(2)111 所以，若有两个偏振均沿 1 方向的输入场E1、F1，则会同时产生偏振方向为+1、1 的极化，即P(2)+1=0(2)+111E1F1(4)P(2)1=0(2)111E1F1(5)此时在偏振方向为 1 有输入场G1，G1(假设初始为+1方向)
10、和P(2)+1产生新的极化P(3)+1，P(2)1和G1也会产生新的极化P(3)+1，而G1与P(2)+1、G1与P(2)1均不会产生P(3)1，因为P(2)+1和P(2)1各自只对应着一个无中心反演的势场 所以，总的效果表现为偏振方向均为 1 的输入场在各向同性的手性介质中能产生极化P(3)1，即三阶极化率张量元(3)11110 图 3 表示出“1111”的级联二阶效应过程图 3“1111”的级联二阶效应过程示意图3对称操作法分析三阶极化率张量对于各向同性介质，三阶极化率张量元是否存在，还可以用对称操作进行分析 例如，假设“1123”的三阶效应存在，则有P(3)1=0(3)1123E1F2G
11、3(6)此时，将输入场E1、F2、G3和极化P(3)1都绕 y 轴旋转180，由于介质各向同性，(3)1123不变，而输入场和极化变为E1、F2、G3、P(3)1，即P(3)1=0(3)1123E1F2G3(7)又因为旋转前后，1=1，2=2，3=3，所以P(3)1=0(3)1123E1F2G3(8)结合式(6)和式(8)，可得(3)1123=0 容易看出，当三阶极化率张量元的下标中存在奇数个相同指标时，(3)ijkl都为零 该方法数学推导简洁明了，但其不足在于，若要证明某三阶极化率张量元确为非零，需要遍历所有的对称操作，过程较为繁琐，且对学生的要求较高，而前文基于级联二阶效应的方法则能对三阶
12、极化率张量元是否非零做出快速的判断4三阶效应对输入场传播方向的要求在各向同性手性介质中产生二阶效应，除了对24大学物理第 41 卷输入场偏振方向的要求外，还限制了两输入场的传播方向不能共线3，4，根据下述分析，各向同性介质中，三阶效应的产生不需要限制输入场的传播方向各向同性的介质中，共有 21 个非零的三阶极化率张量元，且只有 3 个张量元独立1-3，5，现将其分别记作A、B和C:A=yyzz=zzyy=zzxx=xxzz=xxyy=yyxx(9)B=yzyz=zyzy=zxzx=xzxz=xyxy=yxyx(10)C=yzzy=zyyz=zxxz=xzzx=xyyx=yxxy(11)xxxx
13、=yyyy=zzzz=A+B+C(12)所以，3 个输入场 E、F、G 将会产生电极化:P(r，t)=0DA(FG)E+B(GE)F+C(EF)G(13)其中 D 为简并因子，表示频率E、F、G的不同排列的数目，A=(3)1122(E+F+G;E，F，G)，B=(3)1212(E+F+G;E，F，G)，C=(3)1221(E+F+G;E，F，G)假设输入场为线偏振光，并忽略偏振面由于光学活性产生的旋转，当 3 个输入场 E、F 和 G 的传播方向共面时，定义该平面为相互作用平面(the planeof interaction，简称 IP)，将各输入场分解到 IP 面内和垂直于 IP 面两个方向
14、:E=(E+E)ei(EtkEr)+cc(14)F=(F+F)ei(FtkFr)+cc(15)G=(G+G)ei(GtkGr)+cc(16)其中，下标表示在 IP 面内的分量，下标表示垂直于 IP 面的分量不失一般性地，将三个输入场的传播方向固定于笛卡尔坐标系中的 xz 平面，其中kE沿 z 方向，kF与kE的夹角为1，kG与kE的夹角为2，则产生的电极化中，频率为E+F+G的部分为P+(r，t)=(P1x+P2y+P3z)ei(E+F+G)t(kE+kF+kG)r(17)其中P1=0DAE FGcos(12)+FG+BFcos 1(EGcos 2+EG)+CGcos 2(EFcos 1+EF
15、)(18)P2=0DAE FGcos(12)+FG+BF(EGcos 2+EG)+CG(EFcos 1+EF)(19)P3=0DBFsin 1(EGcos 2+EG)CGsin 2(EFcos 1+EF)(20)式中的E=|E|，F=|F|，G=|G|，E=|E|，F=|F|，G=|G|为分析所产生的极化是否受输入场传播方向的限制，只写出P+(r，t)的横向分量，因为纵向分量不能耦合到频率为(E+F+G)的场中 P+(r，t)的横向分量即垂直于k+=kE+kF+kG的部分为P+trans(r，t)=(P+P)ei(E+F+G)t(kE+kF+kG)r(21)式中的P指P+trans(r，t)位
16、于 IP 面内的分量，P指P+trans(r，t)垂直于 IP 面的分量，它们的大小分别为P=P1kE+kFcos 1+kGcos 2|kE+kF+kG|+P3kFsin 1+kGsin 2|kE+kF+kG|(22)P=P2(23)其中P1、P2和P3由式(18)式(20)给出由式(18)式(23)可知，只要输入场 E、F 和G 满足偏振方向的限制，则无论夹角1、2为何值，所产生的电极化P+(r，t)就总含有横向分量，即各向同性介质中三阶效应的产生，对输入场传播方向无限制上述分析是基于 3 个输入场共面的情况，原则上也可以推广到非共面的情况，但是太过于繁琐，本文不再赘述其实，根据公式(13)可以直接进行分析，由于电极化 P 可以和 E、F、G 中的任意一个输入场平行，能量守恒和动量守恒总能同时得到满足，对输入场的传播方向kE、kF和kG也就没有限制，这一点和各向同性手性介质的二阶效应完全不同5结论本文提出了一种级联的二阶效应方法，可对各向同性介质，特别是各向同性手性介质中的三阶极化率张量元是否非零进行快速判断，并能使学生获得简单、直观的理解 本文同样提供了对称操作法的分析思路，但在判