1、第 44 卷 第 7 期2023年 7 月Vol.44 No.7July,2023发光学报CHINESE JOURNAL OF LUMINESCENCE单量子点的发光与应用李函聪1，陈浠庆1，2，杨静南1，史书姝3，许秀来1*（1.北京大学物理学院 介观物理国家重点实验室，纳光电子前沿科学中心，北京100871；2.北京量子信息科学研究院，北京100193；3.中国科学院物理研究所 北京凝聚态物理国家研究中心，北京100190）摘要：由于量子限制效应，自组装半导体单量子点具有类似于原子的分立能级，可实现高不可分辨、高亮度和高纯度的单光子发射，其多种激子态能够产生不同偏振模式的光子。而光学微纳结
2、构是调控量子点发光性质的有效手段，当单个量子点与光学微腔发生弱耦合时，Purcell效应将大大提高量子点作为单光子源或纠缠光子对源的性能。同时，量子点与光学微腔的强耦合系统可以作为量子光学网络中的量子节点，以及用于研究单光子水平的光学非线性效应。利用量子点与光学波导的耦合可实现固态量子比特和飞行光子比特的相干转换，以及高效的信息处理与传输，由此构建可靠的片上光学网络。此外，单量子点还具有可操控的自旋态，可作为量子比特的载体。考虑到量子点器件的制备过程易与成熟的半导体技术相结合，基于量子点的器件设计具有良好的可扩展性和集成化潜力。关键词：自组装半导体量子点；激子；自旋；光学微腔；光波导中图分类号
3、：O482.31 文献标识码：A DOI：10.37188/CJL.20230105Luminescence and Applications of Single Quantum DotsLI Hancong1，CHEN Xiqing1，2，YANG Jingnan1，SHI Shushu3，XU Xiulai1*（1.State Key Laboratory for Mesoscopic Physics and Frontiers Science Center for Nano-optoelectronics，School of Physics，Peking University，Beiji
4、ng 100871，China；2.Beijing Academy of Quantum Information Sciences，Beijing 100193，China；3.Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics，Institute of Physics，Chinese Academy of Sciences，Beijing 100190，China）*Corresponding Authors，E-mail：Abstract：Due to the quantum confinement effect，self-as
5、sembled semiconductor single quantum dots exhibit atom-like discrete energy levels enabling highly indistinguishable，high brightness and high purity single photon emission，where multiple exciton states in quantum dots can generate photons with different polarizations.The optical micro-nano structure
6、 is an effective means to modulate the luminescent properties of single quantum dots.When a single quantum dot is weakly coupled to an optical micro-cavity，the Purcell effect will greatly improve the performances of the quantum dot as a single photon source or entangled photon-pair source.Meanwhile，
7、the strongly coupled system of quantum dots and optical micro-cavities can be used as quantum nodes in the quantum photonic network or to study the nonlinear optics at the single photon level.Utilizing the coupling of quantum dots and optical waveguides can realize coherent conversion between solid-
8、state quantum bits and flying photonic bits along with efficient information processing and transmission for building a reliable on-chip photonic network.In addition，a single quantum dot has manipulable spin states，which can work as carriers for quantum bits.Considering the convenience of combining
9、the fabrication process of quantum dot devices with mature semiconductor technology，device designs with quantum dots allow good scalability and integration potential.文章编号：1000-7032（2023）07-1251-22收稿日期：20230423；修订日期：20230509基金项目：国家重点研发计划（2021YFA1400700）；国家自然科学基金（62025507，11934019，92250301，11721404，12
10、204020）Supported by The National Key Research and Development Program of China（2021YFA1400700）；The National Natural Science Foundation of China（62025507，11934019，92250301，11721404，12204020）第 44 卷发光学报Key words：self-assembled semiconductor quantum dots；excitons；spins；optical microcavities；optical wave
11、guides1引言半导体量子点（Quantum dot，QD）是一种准零维材料。不同于传统的半导体体材料，其具有类似于原子一样的分立量子能级，所以也被称为“人造原子”1。量子点的发光具有窄线宽、高效率等优异的光学性质，可以作为一种理想的单光子源。其中，胶体量子点是在溶液中合成的纳米晶体，尺寸通常小于 20 nm2。胶体量子点易于合成，可进行大规模制备，并具有高荧光量子效率和室温可工作等优点。胶体量子点的发光范围覆盖紫外光、可见光以及近红外波段。根据量子限制效应，其带隙与量子点的尺寸和形貌直接相关，可通过控制合成时的反应条件和使用不同分子配体来实现可调控的发光范围。例如，核-壳异质结构的镉系量子
12、点和新兴的无需包裹结构的卤化物钙钛矿量子点3。胶体量子点在柔性显示4、激光器5和太阳能电池6等光电子器件方面具有重要的应用前景。然而，胶体量子点的寿命和稳定性较为有限。相比之下，对于在固体中生长出来的半导体量子点，其常见类型有自组装型量子点7、界面涨落型量子点8和液滴外延型量子点9。得益于成熟的半导体生长工艺及微纳加工技术，经由 S-K（Stranski-Krastanow）生长模式得到的自组装半导体量子点具有非常稳定的光学性质，低温下的发光线宽通常约数十 eV，便于进行量子态的物理研究。量子点可以作为相干光子发射器，利用其不同的激子态可确定性地产生单光子或纠缠光子对10，同时光子可以作为飞行
13、量子比特。此外，其电 子 和 空 穴 的 自 旋 态 还 可 作 为 固 态 的 量 子 比特11。因此，量子点为光与物质的相互作用提供了界面，可作为量子光学网络中的固态节点。量子点通过与光学微腔的强耦合可以进行量子信息的写入与读出，同时可利用波导作为链接不同节点的通道，进行飞行量子比特的传递，有望实现片上集成的量子光学网络12-14。本文首先介绍自组装量子点的基本结构及其光学性质，然后分别介绍单量子点在非经典光源、量子比特、与微腔的强耦合、弱耦合以及与光波导集成方面的相关研究进展，最后对量子点的应用前景及其面临的挑战进行总结与展望。2单量子点在量子信息领域中，能够产生可编码单光子态的二能级系
14、统是实现量子比特的关键之一。制备半导体单量子点有两种主流的方法，即利用化学液相方法合成胶体量子点15以及在真空环境下利用外延生长的方法制备半导体量子点16。借助成熟的半导体微纳工艺，固态量子点可以参与构成多种片上集成器件。其中，基于外延技术生长的自组装量子点可以作为固态量子比特的载体及实现量子光源的理想候选体系之一。目前，量子点的生长制备技术十分成熟，对其主要光学性质的研究也有了一定的积累。本节将阐述自组装量子点的生长机制、结构特征与基本的光学性质。2.1半导体自组装量子点的生长与材料组分利用分子束外延技术可得到自组装型半导体量子点，其生长机制为 S-K 模式17。自组装量子点通常由-族半导体
15、材料组成，以 InAs/GaAs量子点的生长过程为例。首先，在 GaAs衬底上生长一层极薄的 InAs浸润层；在随后 InAs的生长过程中，因为 InAs 与 GaAs 材料的晶格常数存在约7%的失配量，InAs的厚度达到一定程度时需要释放由于晶格失配而积累的应力，从而形成随机分布的离散岛状结构，即量子点。接下来再生长覆盖一层 GaAs，从而在全空间限制了量子点内的载流子。这层覆盖层还能够防止量子点被氧化及其与表面态的相互作用16。图 1（a）展示了自组装量子点的原子力显微成像18，图 1（b）为单个量子点的扫描隧道显微图像19。量子点沿着生长轴的尺寸约为 110 nm，在垂直于生长轴的平面内
16、，其尺寸约为 1070 nm20。即使单个量子点包含了数以千万计的原子，其纳米量级的尺寸仍保证了量子效应的出现。具体来看，如图 1（c）所示，受到三维空间上势垒的限制，量子点具有高度局域化的电子波函数。由于量子点的尺寸小于激子的玻尔半径，量子限制效应显著，导致了分立的类原子能级，因此量子点也常被称作“人造原子”。通过调整量子点的尺度以及使用的材料体系可设计量子点的发光波长。一方面，量子点的大1252第 7 期李函聪，等：单量子点的发光与应用小决定了量子限制效应的强弱，因此其发光波长与其尺寸相关。另一方面，其发光波长与半导体材料的组分即形成的能带结构相关。图 1（d）给出 了 部 分 半 导 体 材 料 的 晶 格 常 数 及 其 禁 带 宽度21，例如，在近红外波段，InAs/GaAs量子点可产生 900 1 200 nm 波段的发光，使用 InAs/InP量子点可实现 1 550 nm 通信波段的发光22。控制 InGaN/GaN 材料中的 In 组分含量可实现量子点在可见光波段发光的宽谱调谐。对于紫外波段的发光，可利用存在强量子限制效应的族-氮化物量子点，它还能实现室温23乃至 3
